Zeitschrift filr Physik 197, 473--504 (1966)

Experimente zum Zeitverhalten zerfallender Zustiinde WOLFGANG NEUWIRTH

II. Physikalisches Institut der Universit/it Heidelberg Eingegangen am 26. Juli 1966 The time dependence of the transmission through a resonating absorber and of the scattering of a resonating scatterer have been investigated using the MSssbauer effect of S7Fe. This seemed useful, because the results of former measurements are not in good agreement with the theoretical prediction and, moreover, there exists a theoretical possibility that these deviations result from a non-Lorentzian energy distribution of the decaying state. The theoretical curves, which will be compared with the experimental results of this work, have been calculated adopting a Lorentzian energy distribution and regarding not only the finite target thickness but also its local variations. Two approximate models have been used for these calculations. The transmission through a thin absorber but with a large absorption cross section can be described within the experimental error of about 2% by an ansatz which accounts for these local variations. On the other hand, the transmission through a thick absorber with a relatively small absorption cross section can be explained by an ansatz made for a homogeneous absorber. In this case the variations of the thickness are small because of the large geometrical thickness of the absorbing material. The results of the time dependent scattering, too, can be described within the limits of error of about 5 % by the ansatz, regarding finite variations of the thickness of the scatterer. 1. Einleitung E i n zeffaUender Z u s t a n d k a n n d u r c h seine L e b e n s d a u e r charakterisiert w e r d e n ; diese ergibt sich ftir einen nach dem Exponentialgesetz I ( t ) = Io e -t/~

a b k l i n g e n d e n Z u s t a n d als die Z e i t k o n s t a n t e i m E x p o n e n t e n . Die Energie eines solchen Z u s t a n d s ist n i c h t beliebig scharf definiert, er besitzt eine Energieverteilung m i t endlicher Breite. I m allgemeinen wird ffir einen exponentiell a b k l i n g e n d e n Z u s t a n d eine Lorentzverteilung eonst I ( E ) = ( t ~ - G ) 2 +r2/4 als Energieverteilung a n g e n o m m e n 1.. Hier gilt d a n n ffir die Linienbreite F u n d die L e b e n s d a u e r z die Beziehung

Fz=h. * Umgekehrt folgt aus einer angenommenenLorentzverteilung (n~iherungsweise2) ein exponentielles Zerfallsgesetz. 1 WEISSKOPF,V., U. E.W. WIONER; Z. Physik 63, 54 (1930). 33 Z. Physik. Bd. 197

474

W. NEUWIRTH:

Dieser Zusammenhang zwischen Energieverteilung und Zerfallsgesetz eines instabilen Zustands ist aber nicht zwingend. Es folgt zwar ffir eine gegebene Energieverteilung eindeufig das Zerfallsgesetz 2, umgekehrt jedoch ist die Energieverteilung nicht eindeutig durch das Zerfallsgesetz bestimmt a. So geben KERLER und PETZOLD 4 ein Beispiel ffir eine stark v o n d e r Lorentzform abweichende Energieverteilung an, die ebenfalls zu einem exponentiellen Zeffall ffihrt. Die experimentelle Untersuchung dieses Problems an instabilen Zust~inden yon Atomkernen war bislang nicht m6glich, da die Linienbreite der Zust~inde, bei denen man den Zerfall zeiflich veffolgen kann, viel zu klein ffir die fiblichen Spektrometer ist. Experimentell kann man die Zeffallskurve ffir Lebensdauern his herab zu etwa 10 -1~ sec messen, dem entspricht eine obere Grenze der Linienbreite von etwa 10 -5 eV. Bei Zust~inden, deren Breite so groB ist, dab ihr Spektrum gemessen werden kann, ist wiederum die Lebensdauer so klein, dab man keine Zeffallsfunktion messen kann. Man kann also entweder nut die Energieverteilung oder das Zerfallsgesetz eines instabilen Zustandes experimentell feststellen. Der M6ssbauer-Effekt 5, mit seiner verhfiltnism/iBig groBen Energieaufl/Ssung, erm6glicht es jetzt, dazu Experimente durchzuffihren. Ein bestimmter Bruchteil der Quanten wird dabei ohne Anregung des Kristallgitters, d.h. mit ihrer vollen Anregungsenergie und mit ihrer nat/Jrlichen Energieverteilung emittiert. Als Spektrometer dient im allgemeinen ein Resonanzabsorber, der dieselben Kerne enthfilt wie die Quelle, und man miBt die Transmission hinter diesem Resonanzabsorber als Funktion einer kfinsflich herbeigeffihrten Energieverschiebung zwischen Quelle und Absorber. Allerdings erh~lt man mit dieser MeBmethode nicht die Energieverteilung der emitfierten Strahlung, sondern die Fouriertransformierte des Zerfallsgesetzes des betreffenden Zustands 4. Man erh~lt n~imlich die Absorptionskurve dadurch, dab man die Energieverteilung der emittierten Strahlung mit einer Linie abtastet, die die gleiche F o r m besitzt; in diesem Fall zeigt das gemessene Absorptionsspektrum ffir einen exponentiell abklingenden Zustand stets die Lorentzform, mit einer Linienbreite, die der doppelten natfirlichen Linienbreite* entspricht. * Mit nat'firlicherLinienbreite soU bier inamer die Breite des angeregten Zustands bezeichnet werden, die, im FaUe einer Lorentzverteilulag,aus der Lebensdauer nach der Beziehtmg F. r = h berechnet werden kann. Die gemessene Linie besitzt dann (mindestens) die doppelte natiirliche Linienbreite. 2 KRYLOW,N., i V. FOCK: J. Exptl. Theoret. Phys. U.S.S.R. 17, 93 (1947). 3 GRo~rEs,D., u. J. PETZOLO:Ann. Physik (7) 14, 353 (1965). 4 KERLER,W., u. J. PETZOLO:Z. Physik 186, 168 (1965). s M6SSBAtrER,R.L.: Z. Physik 151, 124 (1958); -- Naturwissenschaften 45, 538 (1958); -- Z. Naturforsch. 14a, 211 (1959).

Experimente zum Zeitverhalten zerfallender Zust~tnde

475

Genauere Aussagen fiber den Zusammenhang zwischen Linienform und Zerfallsgesetz kann man z.B. dadurch erhalten, dab man das Resonanzniveau mit einer schiirferen Linie abtastet, wie das bei einem Doppelstreuexperiment 4 der Fall ist. Eine weitere M/Sglichkeit besteht darin, dab man nur das Energiespektrum der Quanten mil3t, die eine bestimmte Zeit, nach der das untersuchte Niveau erzeugt worden ist, einen Resonanzabsorber durcblaufen haben. Messungen yon Transmissionsspektren als Funktion der Zeit wurden von verschiedenen Autoren durchgeffihrt 6-9. HAMERMESHz~ HARRISll und WONG 12 haben dieses Problem theoretisch untersucht, wobei als Energieverteilung stets eine Lorentzverteilung angesetzt wurde. Beim Vergleich der Experimente mit den theoretischen Vorhersagen ergab sich aber, dab die experimentellen Kurven nut qualitativ, abet keineswegs quantitativ mit den theoretisch zu erwartenden Kurven fibereinstimmen. Diese Abweichungen kSnnen einerseits durch die bei diesen Experimenten verwendeten Materialien ffir Quelle und Absorber hervorgerufen worden sein; ebensogut kann auch eine im Ansatz nicht berticksichtigte geometrische Eigenschaft des Absorbers daffir verantwortlich sein. Andererseits aber kann man durch diese Experimente nicht ausschlieBen, dab die ,,richtige" Energieverteilung merklich yon der Lorentzverteilung abweicht, fiir die die theoretischen Kurven berechnet worden sind. Wegen dieser ungel6sten Fragen erschien es notwendig, das Experiment fiber die Zeitabh~ingigkeit der Transmission durch einen Resonanzabsorber zu wiederholen. Dabei wurden die Substanzen ffir Quelle und Absorber so gew/ihlt, dab sie den tbeoretischen Voraussetzungen so gut wie mtiglich entsprachen. Um weitere unabh/ingige Informationen zu diesen Fragen zu erhalten, wurde aul3erdem das Spektrum der in einem Streuer resonant gestreuten Quanten als Funktion der VerzSgerungszeit zwischen der Erzeugung des Niveaus und dem Nachweis des gestreuten Quantes gemessen. Zur Diskussion der oben angedeuteten Fragen sollen die experimentellen Kurven mit den theoretischen Kurven verglichen werden, die man bei einer Lorentzverteilung ffir Quelle und Absorber erh~ilt. Die Berechnung der Kurven ist ftir dfinne Absorber verh/iltnism/iBig einfach. 6I-IoLLAND,R.E., F.J. LYNcrI, G.J. PratLOW, and S.S. HANNA: Phys. Rev. Letters 4, 181 (1960). 7 LYNCH,F.J., R.E. HOLLAND,and M. HAMERMESrI:Phys. Rev. 120, 513 (1960). s Wu, C.S., Y.K. LEE, N. BENCZER-KOLLER,and P. SIMMS: Phys. Rev. Letters 5, 432 (1960). 9HOG~SEN,H., K. BERGI-IEIM, and K. SKARSV3.G: Physica Norvegica 1, 153 (1963). lo HAM~RMrSrI,M. : Argonne National Laboratory, Report ANL-6111 (1961). 11 HARRIS,S.M.: Phys. Rev. 124, 1178 (1961). 12 WONG,M. K.F. : Proe. Phys. Soc. (London) 85, 723 (1965). 33*

476

W. NEUWIRTH:

Damit die Messung in ertr/iglicher Zeit mit ausreichender Genauigkeit durchgefiihrt werden kann, muB man aber dicke Absorber verwenden, woffir N/iherungsformeln lo- ~2 abgeleitet wurden. Im Verlauf der Untersuchungen stellte sich weiter heraus, dab neben der endlichen Absorberdicke auch die durch die kristalline Struktur des Absorbers erzeugten Dickenvariationen einen groBen Einflul3 auf die Form des Spektrums haben. Es wird daher ein Ansatz angegeben, durch den die lokalen Dikkenvariationen n/iherungsweise berficksichtigt werden. Mit den nach diesere Ansatz berechneten Kurven erh/ilt man eine wesenflich bessere 1Jbereinstimmung mit den experimentellen Spektren. Wie in den erw/ihnten Untersuchungen anderer Autoren 6-9 wird auch hier das ffir diese Zwecke besonders geeignete Isotop 5VFe verwendet, dessert 14,4 keV-Niveau eine Halbwertszeit yon 10 .7 sec hat und das auch bei Zimmertemperatur einen genfigend hohen Prozentsatz an Quanten liefert, die mit der vollen Anregungsenergie emittiert werden. Ferner lassen sich mit 57C0, der radioaktiven Muttersubstanz yon 57Fe, Quellen herstellen, die in Verbindung mit einer geeigneten Absorbersubstanz, im Grenzfall der Absorberdicke Null, Linien mit der natfirlichen Linienbreite ergeben. Die Messungen wurden mit der frfiher beschriebenen Apparatur la durchgefiihrt, die durch eine Koinzidenzanordnung zur Messung verz~Sgerter Koinzidenzen erg~inzt wurde. 2. Berechnung der zu erwartenden Spektren fiir dicke Absorber und Streuer

Ffir genfigend dfinne Absorber ist die durchlaufende zeitabh/ingige Amplitude proportional zu der transmittierten Amplitude ffir ein einzelnes Streuzentrum; ffir dicke Absorber wird eine genaue Berechnung verh/iltnism/iBig aufwendig. Es gibt jedoch ffir diesen Fall verschiedene n/iherungsweise Berechnungen~~ die trotz verschiedener Annahmen zu demselben Ergebnis ffir das zeitabMngige Transmissionsspektrum gelangen. HA~vmR~mSH1~ ging nach einer klassischen Methode vor, wobei er annahm, dab Quelle und Absorber aus einer Anzahl ged~impfter harmonischer Oszillatoren bestehen. Die Oszillatoren im Absorber werden dann durch die auftreffende Strahlung zu erzwungenen Schwingungen angeregt; man erMlt damit einen stark v o n d e r Frequenz abh~ingigen Brechungsindex ffir die einlaufende Strahlung. HARRIS11 berechnete die Transmission mit Hilfe der zeitabh/ingigen St6rungstheorie, wobei er die Streuzentren kontinuierlich verteilt annahm. Er argumentiert dabei, dab diese Ngherung wegen der statistischen Verteilung der Kerne erlaubt sei, obwohl die Wellenl/inge der Strahlung nicht groB gegen die Abst/inde der Streuzentren ist. WONGlz ffihrte diese Rechnungen ffir ein 13 KEPLER, W., u. W. NEUWIRTH: Z. Physik 167, 176 (1962).

477

Experimente zum Zeitverhalten zerfallender Zustfinde

diskretes, kubisches Gitter durch und k o m m t zur selben N/iherungsformel ftir die Amplitude. Dies legt nahe, dab weder die Kontinuumsn/iherung yon HARRIS, noch die spezielle Gitterart yon WoN6, wesentlich ffir die Gfiltigkeit dieser Formel sind. M a n kann daher annehmen, dab diese N/iherung ffir die folgenden Rechnungen ausreicht (obgleich eine genauere Untersuchung der Voraussetzungen dazu noch aussteht). Die zeitabh/ingige Transmisionsamplitude lautet dann* unter Vernach1/issigung yon Laufzeitdifferenzen

~((E~176

oo S

t

( exp

iCr~ E-EoE-EIi F/2 +i

) (1)

Dabei ist E o die Energie des angeregten Zustands in der Quelle, E 1 die Energie des entsprechenden Zustands im Absorber. Dabei ist El=Eo(l+V+6

c

t"

c/'

(2)

es wird hier berticksichtigt, dab zwischen Quelle und Absorber im allgemeinen eine kleine Energieverschiebung 6_ E 0 ** bestehen kann (Isoc

v E o bezeichnet die merieverschiebung oder Temperaturverschiebung). -~ktinsflich herbeigeftihrte Dopplerverschiebung, dutch deren Variation m a n das Geschwindigkeitsspektrum messen kann. Die Zahl der Streuzentren pro cm a ist n und d bezeichnet die geometrische Dicke des Absorbers (in cm). Der Debye-Waller-Faktor des Absorbers sei f ' , er berticksichtigt, dab nur der Bruchteil f ' , der yon der Quelle ohne Anregung yon Gitterschwingungen emittierten Quanten, ohne Verlust yon Anregungsenergie an das Absorbergitter absorbiert werden kann***. ao bezeichnet den Wirkungsquerschnitt im M a x i m u m der Resonanz: 0.O__2~Z~2 "

1 2Ji+l 1+~ 2Jy+l "

(3)

* Ref. 11, Formel 40 und Ref. 12, Formeln 2, 4 und 18. ** In den folgenden Rechnungen wird die Versehiebung ~ als Null angenommen. *** Im Transmissionsspektrum sind aueh diejenigen Quanten enthalten, die vonder Quelle unter Anregung yon Gitterschwingungen emittiert werden. Diese Quanten k6nnen daher nicht resonant absorbiert werden und ihre Zahl hinter dem Resonanzabsorber ist fiir alle Geschwindigkeiten gleich groB.Daher kann man ftir die Reehnungen der Einfachheit halber den Debye-Waller-Faktor der Quelle gleieh 1 setzen. Beim Vergleich der experimentellen mit den theorefischen Spektren muB man dann zuvor diesen nichtresonanten Anteil abziehen, da er im theoretisehen Spektrum nicht enthalten ist.

478

W. NEUWIRTH:

2 ist die E o entsprechende Wellerdange, ~ der Konversionskoeffizient und J~ bzw. Js bedeuten die Spins des angeregten Zustands bzw. Grundzustands. Nach der Integration fiber E und der Bildung des Absolutquadrats erh~ilt man aus (1) ffir die Transmission hinter einem Resonanzabsorber den Ausdruck:

f

~

n

2

Dabei wird T in Einheiten der mittleren Lebensdauer

EinheitenderLinienbreite(v= E~F

)

(T=t/~)

und v in

gemessen. A ist ein MaB ffir

die Absorberdicke (A = ~ro n df'). Die J, sind die Besselschen Funktionen erster Art. Diese Ltisung, dargestellt als Potenzreihe in der Energiedifferenz v zwischen QueUe und Absorber, konvergiert gut nur ffir kleine Werte von v. Sie l~tBt sich aber leicht in eine andere Potenzreihe umschreiben, die dann ffir groBe Werte yon v gut konvergiert. Man erh~ilt

-

-4-f n=l

J

.(I/Ar)

+

(5)

Bei den Messungen ergab sich, dab bei einem Absorber aus einer aus nichtangereichertem Eisen bestehenden Verbindung mit viel Substanz pro cm z die Transmision durch die Gln. (4) und (5) richtig wiedergegeben wird, nicht abet bei einem Absorber aus einer Verbindung mit fiber 90 ~ 57Fe, wo wenig Substanz fiber dem Absorber verteilt war. In letzterein Fall muB man erwarten, dab endliche Dickenvariationen in dem Absorber ein yon dem Absorber mit konstanter Dicke abweichendes Ergebnis verursachen. Die H~tufigkeitsverteilung der einzelnen Dicken ist ffir einen gegebenen Absorber nicht ohne weiteres zug~inglieh, daher son ein angen~thertes Modell ffir diese Diekenvariationen angesetzt werden. Mit dieser Modellverteilung wird die Transmissionsamplitude (1) gewichtet und daraus die modifizierte Intensit~it berechnet. Dabei gehen wieder die bei der Ableitung von G1. (1) atffgestellten Annahmen ein.

Experimentezum ZeitverhaltenzeffallenderZust~tnde

479

Zus/itzlich wird noch vorausgesetzt, dab die Transmission unabNingig yon der Lage der verschiedenen Dickenbereiche ist, so dab man den Absorber ffir die Berechnung der Amplituden in Bereiche gleicher Dicke aufteilen kann. Fig. 1 zeigt zwei verschiedene Modellverteilungen der Dicken. Im ersten Fall wird angenommen, dab alle Dicken yon Null bis zur doppelten mitfleren Dicke gleich oft vorhanden sind (Fig. lb; B=0,5: ausgezogene Linie). Im zweiten Fall wird eine dachf6rmige Verteilung mit der Spitze bei der mittleren Absorberdicke angesetzt (Fig. 1c; B = 0,85). Ffir die Transmission ergeben sich dann unter Berficksichtigung der Dickenverteilung mit einem Parameter B (B ist die H/iufigkeit der mittleren Absorberdicke; 0 < B < 1) wieder zwei Potenzreihen in v: ITr'Vkleinztv,T,A,B)=e -r {I 1 6 2~ B v -1 - 4-~-

2 cosvT+4 1 ~- B vsinvT-

~ 2A~J1 (]/'2 A T) -

-162 B - 1 . ~ T j 2 ( V 2 ~ )

+

2B--1 4@ j2 (V)--~) + +32--2r-. +

(-1)n+t v2"+2 4

x

n=0

+ 4

vcosvT-16~v2sinvT 2B-1

+ 32 - ~

1/-A-

vV~4~ Jl (V-A-T)-4-~ VJo(V2A T) +

+,,=~ (-1)'+t v2~+t (4 I~_B_ (-~-)'J2,(V2AT,-- 16 ~

52 n-1 (V 2 ~ )

"~

+32 2 B - 1 ( V ~ ) 2"-t j n_ (V2Y))]2} .

480

W. NEUWIRTH:

I

I horn. Absorber

B(A)

I

lO'

I =0.85

.~

0.5., [--'

0

I

]

...............

I relative Abso?berdicke

2

B(Ad=05

A/A ~

Fig. 1. Modell der I-I~iuflgkeitsverteilung der Dieken des Absorbers bzw. Streuers: a - - - I-Iomogener Absorber; nor eine Dicke vorhandem b .........B(Ao) =0,5; &lie Dieken zwisehen Ntdl und der doppelten mlttleren Absorberdieke sind gleieh oft vorhanden, e ~ B(A0)=0,85; daehf6rmige Verteiltmg der Dicken mit der Spitze bel der mittleren Absorberdieke. d 9 9 9 B(A0)=0,5; Diekenverteilung fiir den Streuer unter nfiherungsweiser Beriicksiehtigung der Absorption der Streustrahhmg

und Tr tv, T,A,B) = e - r

[8v~ A ~ - ~ - ) 2 s i9 n 2

--~

4 i+ n=l

~

(A x J~.+,(1/2A-T ) + .2B-1 4~ \~] - 2B-I

{ A ] "+~

~.+1Jz.+z(I/2AT)-)]z

+ 4 i (-1)"v -2"+1 n= 1

X

Ja.(V~T)+ "~

+4 - 7 -

..G§ ~(I/2A 7")-

-8-~T-

J~.+~(

9

Experimente zum Zeitverhalten zeffallenderZust/inde

481

Ffir zwei verschiedene Werte des Verteilungsparameters B wurden die Gln. (6) und (7) ausgewertet. B=0,5 entspricht dabei einer gleichf6rmigen Dickenverteilung und B = 0 , 8 5 " einer dachf6rmigen Dickenverteilung mit der Spitze bei der mittleren Absorberdicke (vgl. Fig. 1). Die Besfimmung der Zeitabh/ingigkeit der Resonanzstreuung kann man experimentell auf zwei verschiedene Weisen durchffihren. Man kann einmal die direkt gestreuten 14,4 keV-Quanten nachweisen; dies ist aber hier nicht zweckm/il3ig, da der grol3e Konversionskoeffizient des 14,4keVObergangs yon c~=9 nur wenig direkt gestreute Quanten/ibriglfil3t. Zum andern kann man gerade die Konversion benfitzen und die dabei auftretenden K-Fluoreszenzquanten messen. Zur Berechnung der Intensit/it der direkt gestreuten 14,4 keV-Quanten muB man, da man dabei nicht feststellen kann, an welchem Kern gestreut wurde, die Amplituden ffir die einzelnen Zentren addieren und dann erst die Streuintensit/it berechnen. Im zweiten Fall muB man zuerst ffir jedes einzelne Streuzentrum die Streuintensit/it berechnen und erh/ilt dann die gesamte Streuintensit/it als Summe der einzelnen Intensit/iten, denn hier wird durch die Konversion prinzipiell entscheidbar, an welchem Kern gestreut wurde. Unter den gleichen Annahmen wie bei der Herleitung der Transmissionsamplitude (1) kann man hierffir den folgenden Ansatz bilden: Auf ein Streuzentrum, das hinter einer Schicht der Dicke x liegt, f/illt gerade die in G1. (1) angegebene Transmissionsamplitude ein (hier allerdings gebildet ffir die Schichtdicke x und nicht ffir die gesamte Streuerdicke). Man multipliziert nun diese Amplitude kU(E, t, x) = const e

-iE~ exp

iaonxf, r/4~ E-El+iF~2] E-Eo+iF/2

(8)

mit der Konversionsamplitude const

E - E~ + i r/2

(9)

und erMlt dann die Streuintensit~it ftir ein Streuzentrum in der Tiefe x zu

t) (

exp \

oo

= const

dE

e-~Et/h E-El+iF~2

iaonxf'F/4~ 2

~

-

]

(10)

E_Eo+iF/2

SchlieBlich erh/ilt man die gesamte Streuintensit~it ftir einen Streuer konstanter Dicke, bei dem die Streustrahlung fiber die Konversion nach* Der Wert B= 0,85 wurde so gewNalt, dab die Linienbreite als Funktion der Zeit (vgl. Fig. 8) dadurch am besten beschrieben wird.

482

W. NEUWIRTH:

gewiesen wird, wenn man G1. (10) fiber die Streuerdicke integriert: d

Istreu((Eo -- El), t, d) = ~ dx I~ ((Eo 0

El), t).

(11)

Unter Verwendung derselben abkfirzenden Bezeichnungen wie bei G1. (4) erhglt man wieder zwei Potenzreihen in v als L6sung, die ffir kleine bzw. groBe Werte yon v konvergieren. ~vkleinlStreu ~V, T,A)=const.

re -r 1-

(-- 1)"

~ V2" x

2n+l

• 2 (-1)m-l[Jm-l(V'~)JZn-rn+l(V"~) q-

(12)

m=l

+ Jm(VA T) Se,_m+ 2(]/A-T)]} und rvgro~r,, T,A)=const-zz-{l+ ~ ( - 1 ) " *str~u w ,

v

(

n=o

()"[ A

1

v- 2 n

X (Jm(V -X~) J2n- m(V " ~ ) "~ffm+1 ( V ~ T) J2n - m +J_( V A - ' T ) ) A

4zoo

cos v T+

Jzn+l(Vh-"Z)

-

( - ) 1 mx -

-

-

{ A ~ n+12(n+l) sin (vT+~---ff) J2,+2(I/AT)}

Diese Ergebnisse ((12) und (13)) gelten nur ffir einen homogenen Streuer. Bei einem aus einzelnen Krist/illchen bestehenden Streuer mfissen wieder die lokalen Dickenvariationen berficksichtigt werden. Die modifizierte Streuintensit/it wird bier nut ffir ein Modell der Dickenverteilung berechnet, da der verh/iltnism/il3ig grol3e statisfische Fehler der Messungen feinere Unterschiede nicht erkennen 1/il3t. Als Modell der Dickenverteilung wird dasjenige angesetzt, bei dem alle Dicken zwischen Null und der doppelten mittleren Dicke gleich oft vorhanden sind. Zus/itzlich mul3 man berficksichtigen, dab der Streuer ffir die Streustrahlung (hier die 6,4 keV-Fe-K-Strahlung) nicht vt~llig durchl~issig ist. Durch Absorption in der Elektronenhfille wird insbesondere die Streustrahlung an den dicken Stellen des Streuers geschw/icht. In grober N/iherung wurden daher bei der Mittelung fiber die Streuerdicken die ersten 10 ~ der Dickenverteilung nicht berficksichfigt. Da eine explizite Formel hierffir zu unhandlich wird, wurde die Mittelung fiber die Streuerdicke unmittelbar dutch eine elektronische Rechenmaschine durchgeffihrt. Als Verteilungsfunktion wurde dabei die in Fig. 1 d (B = 0,5; gepunktete Linie) angegebene Dickenverteilung verwendet.

Experimente zum ZeitverhaltenzerfallenderZustgnde

483

3. MeBanordmmg Ffir die Messungen wurde die bereits frfiher beschriebene M6ssbauerApparatur 13 verwendet und ffir Koinzidenzmessungen ausgebaut. Fig. 2 zeigt das Blockschaltbild der Meganordnung. Der Absorber bzw. Streuer Absorber

M e ~ Ar~riebs~recher

_ _

Helidel

0-175,~eC

~-Drudr be[ehl

Fig. 2. Blockschaltbildder MelMnordnung

Streuer ist in einem Abstand yon 2,5 cm yon der Quelle mSglichst start mit dem Lautsprecheratffbau verbunden. Eine Bleiblende 1/il3t die Strahlung yon der Quelle unter einem Raumwinkel yon etwa 2,5 ~o auf den Absorber fallen. Unmittelbar hinter dem Absorber steht der Detektor (1), der die durchgehende Strahlung registriert. Ffir den Nachweis der Streustrahlung gibt es zwei MOglichkeiten. Man kann einmal die gestreuten 14,4 keV-Quanten messen; dazu mul3 man den Detektor (1) aul3erhalb des direkten Strahls stellen. Man erh/ilt dann aus geometrischen Grfinden ffir den Nachweis der Streustrahlung einen maximalen Raumwinkel yon 15~. Da abet das 14,4 keV-Niveau im 57Fe einen Konversionskoeffizienten von a = 9 besitzt 14, kann man auf diese Weise nur etwa 1,5~0 der absorbierten Quanten als gestreute 14,4 keV-Quanten nachweisen. 14 KISTNER, O.C., and A.W. StmyAR: Phys. Rev. 139B, 295 (1965).

484

W. NEUWIRTH:

Mit der zweiten Methode nfitzt man gerade die hohe Konversion aus, indem man anstelle der 14,4 keV-Quanten die bei der Konversion auftretenden 6,4 keV-K-Quanten des Eisens mil3t. Man kann dann den Streuer und den Detektor (1) genau wie bei der Absorptionsmessung anordnen und erhfilt dann eine Ausbeute yon etwa 10 ~. Dabei betr/igt der Raumwinkel etwa 45 ~o, die K-Fluoreszenzausbeute 30 ~, die Konversionsrate 90 ~ und die Durchl/issigkeit ffir die K-Strahlung etwa 85 ~. Die Streumessung wurde daher in der zweiten Anordnung durchgeffihrt. Hierbei mul3 allerdings durch genfigend dicke Vorabsorber die 6,4 keV-K-Strahlung des Eisens aus der Quelle vom Detektor ferngehalten werden. Der Detektor (1) wurde bei der Absorptionsmessung mit einem 11/2" x 1 mm NaJ (T1)-Kristall versehen, der f fir die 14,4 keV-Linie noch eine Ansprechwahrscheinlichkeit von 100 ~ hat. Ffir die Streumessung wurde er durch einen dfinneren Kristall (<0,1 mm dick) ersetzt, der ffir 14,4 keV nur noch etwa 10~ Ansprechwahrscheinlichkeit hat und der die 6,4 keVQuanten noch zu fiber 90 ~ nachweist. Der Detektor (2), mit einem 11/2" x i/4" NaJ(T1)-Kristall, registriert die das 14,4 keV-Niveau besetzende 123 keV-Strahlung, die den Zeitnullpunkt der Koinzidenz festlegt. Hinter den beiden Detektoren folgen Vorverst~irker, wobei sich bei Detektor (1) einevariable Verz6gerungsleitung (Helidel 8801/.2) von 0 bis 176 nsec L/inge und bei Detektor (2) zwei auswechselbare feste VerzOgerungsleitungen (Hackethal HH 1500a) von 100 und 250 nsec L/inge anschliegen. In beiden Zweigen folgt dann ein Verst/irker, der bipolare Impulse liefert (Hamner N 328). Diese bipolaren Impulse werden auf ein "Cross-Over-Pick-Off"-System gegeben, das genau beim Nulldurchgang der Impulse ein negatives Signal hoher Flankensteilheit liefert. Mit dieser Flanke werden die Impulse zeitlich markiert. Mit Hilfe yon Limiterstufen und Reflexionskabeln von 12 nsec L/inge werden daraus die ffir die Koinzidenz notwendigen Nadelimpulse hergestellt. Die vom Detektor (1) stammenden Impulse werden dabei gleichzeitig auf drei Limiterstufen gegeben, w/ihrend zwischen die vom Detektor (2) angesteuerten Limiterstufen Verz6gerungsleitungen yon 180 bzw. 220nsec L~inge dazwischengeschaltet sind. Die Ausgangssignale der drei schnellen Koinzidenzstufen werden zusammen mit den Impulsen aus einem Impulsgeber mit einem Impulsmischer auf einen Ausgang geschaltet. An die Verst/irker anschlieBend blenden zwei Differentialdiskriminatoren die 14,4 keV- bzw. die 6,4 keV-Linie und die 123 keV-Linie aus. Die Ausgangsimpulse der Differentialdiskriminatoren werden zu einer langsamen Koinzidenzstufe (1) geffihrt, deren Ausgangssignal ebenfalls mit den Impulsen aus dem Impulsgeber im Mischer (2) gemischt werden. In einer weiteren langsamen Koinzidenz (2) werden neben den Impulsen aus dem Impulsgeber nur diejenigen der schnellen Koinzidenzen durch-

Experimente zum Zeitverhalten zerfallender Zust~inde

485

gelassen, die der Energiebedingung entsprechen. Schliel31ich werden die Ausgangsimpulse dieser Koinzidenzstufe auf den Modulator gegeben. Die Quelle ist starr mit der Membran des MeBlautsprechers verbunden, der akustisch durch den yon einem Funktionsgenerator angetriebenen Antriebslautsprecher in Bewegung gesetzt wird. Die in der Schwingspule des Mel31autsprechers induzierte Spannung ist der Geschwindigkeit der Quelle proportional und wird in einem Gleichspannungsverstfirker (Solartron AA 900) verst/irkt und auf den zweiten Eingang des Modulators gegeben. Die Ausgangssignale des Modulators, deren H~She eine lineare Funktion der augenblicklichen Geschwindigkeit der Quelle ist, werden in einem Vielkanalanalysator ( T M C : C N l l 0 ) gespeichert. Dieser Analysator l~igt sich in vier Viertel zu je 64 Kan~ilen aufteilen. Im ersten Viertel werden die Impulse vom Impulsgeber gespeichert; dieses Spektrum dient zum Normieren der resonanten Spektren, da der sinusf6rmige Antrieb eine U4/Srmige Verteilung der Impulse liefert. In den restlichen drei Vierteln werden die Spektren der drei Koinzidenzkreise aufgenommen. Gate-Signale von den drei schnellen Koinzidenzen sorgen daffir, dab jedes ankommende Signal im richtigen Viertel gespeichert wird. Dutch eine Eichautomatik wurde w/ihrend der 10 bis 30 Tage dauernden Einzelmessungen alle 960 min die Lage der Geschwindigkeit Null gemessen. Aul3erdem wurde eine feste positive und negative Spannung an den Gleichspannungsverst~rker gelegt. Die daraus gewonnenen Eichmarken 13 dienten zusammen mit der Lage der Geschwindigkeit Null zur dauernden Oberwachung des die Geschwindigkeit messenden Teils der Apparatur. Durch die oben beschriebene Anordnung konnten gleichzeitig drei Koinzidenzspektren bei verschiedenen Verz/Sgerungszeiten aufgenommen werden. Die m/Sglichen Kombinationen der Verz6gerungsleitungen hinter dem Detektor (2) und der variablen Verz/Sgerungsleitung hinter dem Detektor (1) ergaben einen Mel3bereich von - 2 8 0 bis + 550 nsec, das entspricht etwa sechs Lebensdauern des 14,4 keV-Niveaus. Die M/Sglichkeit, Koinzidenzen zu messen, indem man die Anodenimpulse des Photomultipliers in die S/ittigung treibt und mit diesen Impulsen die Limiter aussteuert, Iiel3 sich hier nicht anwenden. Bei Energien yon 14,4 keV oder gar 6,4 keV ist der Abstand zum Rauschen des Multipliers nur sehr gering, so dab der Limiter einen hohen Untergrund an Rauschimpulsen liefern wfirde. Trotz der anschliegenden Energieauswahl durch eine langsame Koinzidenz wfirde die Zahl der zuf/illigen Koinzidenzen zu groB, da man bei dem Streuexperiment nut mit einer sehr geringen Zahl an echten Koinzidenzen rechnen kann. Allerdings hat auch die bier verwendete "Cross-Over-Pick-Off"-Methode ihre Nachteile. Die zeitliche Lage des Nulldurchgangs ffir die Impulse

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W. NEUWIRTH:

einer Linie schwankt bei diesen niedrigen Energien um etwa 20 nsec. Die Lage des Nulldurchgangs ist ziernlich stark energieabh/ingig; 123 keV-Impulse gehen etwa 100 nsec sp/iter durch Null als 14,4 keVImpulse. Dies ffihrt anstelle einer theoretischen Zeitaufl/Ssung von 24nsec zu AufRisungskurven mit einer Halbwertsbreite von 51 ___3nsec ffir die 14,4 keV-Linie und von 70+5 nsec ffir die 6,4 keV-Linie. Trotzdem ist bei diesen Messungen eine grtii3ere zeitliche Verschmierung eher in Kauf zu nehmen als eine zu groBe Zahl an zuf/illigen Koinzidenzen, da dadurch das Verh/iltnis yon echten Koinzidenzen zu Zufallskoinzidenzen zu ungfinstig wird.

4. Quelle mad Absorber Zur Untersuchung der Energieverteilung eines angeregten Zustands mit Hilfe des Mt~ssbauer-Effekts ist es am gfinstigsten, wenn das betreffende Niveau weder i n der Quelle 7 ~rk2=-"r7~ noch im Absorber aufgespalten ist. 570 - 2 / Weiter ist es aus mel3technischen cfi7 Gr/inden besser, wenn die IsomeriekeV verschiebung gering ist. Frfihere */ r/~=S61o-gsec Messungen zeigten is, dab 57Co, das 137 _fit I in eine Unterlage von Palladium eindiffundiert wurde, im Grenzfall der 9~ 91~ Absorberdicke Null, Absorptionslinien mit der doppelten natfirlichen r1~98.109sec Linienbreite gibt. 57Co in Platin 7Z liefert zwar/ihnlich scharfe Linien, 0 2--1" doch ist hier die Verschiebung um Fe57 etwa 1,7 Linienbreiten grN3er als bei Fig.3. Z~rrallsschema57Co-~,7F~ Palladium. Das Zerfallsschema yon 57Fe zeigt Fig. 3. Als Absorber- bzw. Streuersubstanz eignet sich die Verbindung N a , [Fe(CN)6] 9 10 H20, die im Handel mit mehr als 9070 57Fe erh/iltlich ist*. Die Hexacyanoferrat (II)-Verbindungen des Eisens ergeben als einzige stabile Eisenverbindungen eine scbmale unaufgespaltene Linie mit geringer Verschiebung. Dabei ist das Natriumsalz dieser Verbindung wegen der geringeren Absorption in der Elektronenhfille gfinstiger als das gebr/iuchlichere Kaliumsalz. Der bei den Messungen verwendete Absorber besaB eine Belegung yon 0,4 mg 57Fe/cm2; dabei waren die Krist/illchen in eine Plexiglasscheibe von 25 mm Durchmesser und 0,5 mm Dicke eingelagert*. Als Vergleichsabsorber wurde (NH,),[Fe(CN)6 ] 9 * Geliefert yon New England Nuclear Corporation, Boston, USA. ls KERLER, W., W. NEUWmTH,E. FLUCK, P. KUttN u. B. ZIMMERMANN:Z. Physik 173, 321 (1963).

Experimente zum ZeitverhaltenzeffallenderZust~inde

487

3 H20-Pulver in einer Schichtdicke von 1 mm verwendet. Dabei betrug die Belegung 0,24 mg 57Fe/cm 2. Wegen der verh~iltnism~Big groBen Absorption der 6,4 keV-K-Strahlung des Eisens in Plexiglas oder in der dicken (NH4)4[Fe(CN)6]-Schicht, eignete sich keiner dieser Absorber auch als Streuer. Ffir die Herstellung des Streuers wurden 15 mg Na4[Fe(CN)6]. 10 H20 in Azeton, das mit einem Tropfen Schellack versetzt war, aufgeschl~mmt und auf eine Plexiglasunterlage absedimentiert. Der Schellack klebte dann die einzelnen Kristtillehen auf der Unterlage lest. Der Streuer hatte eine Belegung yon 0,55 mg 57Fe/cm2. g. Absorberdieke und Linienbreite Die experimentelle Linienbreite einer Resonanzlinie beim M6ssbauerEffekt betr/igt nur dann 2F, wenn der Absorber bzw. Streuer sehr dfinn ist, wenn keine Verbreiterung durch nichtaufgel/Sste Aufspaltungen des Niveaus in Quelle oder Absorber vorhanden sind und wenn schlieBlich die Quelle selbst keine resonanzf/ihigen Kerne enth/ilt. Im allgemeinen Fall, wenn der Absorber eine endliche Massenbelegung aufweist, ist, selbst unter idealen Bedingungen f fir Quelle und Absorber, die Linie stark verbreitert. Der Dickenparameter A =~o n d f ' (vgl. Abschnitt 2) ist nicht genau bestimmbar, da ffir den Debye-Waller-Faktor f ' im allgemeinen ver1/iBliche Angaben fehlen. Daher ist man darauf angewiesen, den Dickenparameter A auf andere Weise zu gewinnen. Wegen der starken Dickenabh/ingigkeit der Linienbreite besteht die M6gliehkeit, fiber die experimentelle Linienbreite genauere Werte ffir den Dickenparameter zu erhalten; zumindest l~iBt sich das ffir A mSgliche Intervall einschr/inken. MARGULIESund EHRMAN 16 haben die Linienbreite ffir einen homogenen Absorber als Funktion der Absorberdicke berechnet, wobei der Dickenparameter A zwischen 0 und 10 variiert. Anhand ihrer Kurven kann man aus der gemessenen Linienbreite A bestimmen, wenn man sicher sein kann, dab die Linienverbreiterung nur durch die endliche Absorberdicke hervorgerufen wird und nicht durch apparative Schwankungen oder nichtaufgeRiste Aufspaltungen. Der Resonanzabsorber, mit dem die Transmissionsmessungen durchgeffihrt wurden, enthielt 0,40 bis 0,45 mg 57Fe/cm2. Ffir Na4 [Fe(CN)6] kann f ' zwischen 0,4 und 0,6 liegen; ao betrtigt ffir die 14,4 keV-Strahlung 2,37.10 -18 cm 2. Nach diesen Angaben kann A zwischen 4 und 6,5 variieren. Die gemessene Linienbreite betrug bei diesem Absorber F~xp=(4,2___0,1)F; nach den Rechnungen von MAgGULIESund ErrR~N mfil3te dann A = 8,8 + 0,5 betragen, liegt also welt auBerhalb des Bereichs, der durch die Massenbelegung bestimmt wird. Berficksichtigt man aber,

16 MARGULmS,S., and J.R. E ~ N :

Nuclear Instr. and Methods 12, 131 (1961).

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W. NEUWIRTH:

dab der Absorber nicht homogen zu sein braucht, sondern dab betr/ichtliche Dickenvariationen vorhanden sein kSnnen, dann ergibt sich ffir die Linienbreite eine andere Abh/ingigkeit yon der Absorberdicke als beim homogenen Aufbau. F/jr die im zweiten Abschnitt untersuchten Dickenverteilungen (vgl. Fig. 1) wurden die zu erwartenden Linienbreiten berechnet. Dabei ergab sich z. B. : Tabelle Dicke A

5,0 6,0 7,0

Linienbreite

(in Einheiten yon F)

I-Iomogener Absorber

B=0,5

B=0,85

3,4 3,6 3,8

3,9 4,2 4,6

3,7 4,0 4,3

Die Verbreiterung Fexp-2F ist also bei einem Absorber mit dem Verteilungsparameter B=0,5 um etwa 4 0 ~ und bei B=0,85 um etwa 25 ~ grSBer als bei einem homogen aufgebanten Absorber. F/jr den verwendeten Absorber ergibt sich dann A aus der gemessenen Linienbreite zu A =6,0_+0,3, wenn eine Dickenverteilung mit B=0,5 angenommen wird oder A =6,5_+0,3 bei B=0,85. In diesem Fall/jberlappen sich die aus der Massenbelegung und aus der Linienbreite berechneten Intervalle ffir A. Auch bei dem Streuer konnte man keine Ubereinstimmung zwischen den mSglichen Werten ffir A aus der Massenbelegung und den f/jr einen homogenen Streuer aus der Linienbreite folgenden Werten finden. Dieser Streuer enthielt 0,55 mg 57Fe/cm2, danach sollte sein Dickenparameter zwischen A =5 und A = 8 liegen. Seine gemessene Linienbreite betr/igt Fexp=(4,8___0,1)F; ffir einen homogenen Streuer wfirde daraus der Wert A = 12__ 1 folgen. Legt man wieder starke Dickenvariationen zugrunde, dann erh/ilt man bei B=0,5 f/Jr A den Wert 7,6___0,5 und bei B=0,85 ist A =8,5_+0,5. Hier fiberlappen sich die Bereiche f/Jr den Dickenparameter ebenfalls nur dann, wenn man eine inhomogene Dickenverteilung annimmt. Zur Kontrolle dieser Abh/ingigkeit der Linienbreite yon den Dickenvariationen wurde das Spektrum eines mSglichst homogenen Absorbers gemessen. Dieser Absorber bestand aus (NH4)4[Fe(CN)6] mit natfirlichem Eisengehalt; seine Massenbelegung betrug 0,24 mg 57Fe/cm 2. Das Kristallpulver wurde dabei m6glichst gleichm/iBig in einer Schichtdicke yon 1 mm zusammengepregt, so dab Dickenschwankungen kleiner als 10 ~ blieben und man den Absorber in diesen Grenzen als homogen betrachten kann. Die Linienbreite der normal gemessenen Absorptions-

Experimente zum Zeitverhalten zeffallender Zust/inde

489

linie betr/tgt hier (2,9+0,1)F. Nach der Massenbelegung sollte der Dickenparameter zwischen 2,5 und 3,5 liegen, aus der Linienbreite ffir einen homogenen Absorber folgt der Wert A = 3,3 +__0,3; beide Intervalle fiberlappen sich also.

6. Durciffiihrungtier Messungen Die Geschwindigkeitseichung wurde wieder fiber die magnetische Aufspaltung des Grundzustands yon 57Fe in metallischem Eisen durchgeffihrt la, die bei Zimmertemperatur (20~ C) 3,921 mm/sec betr/igt 17. ~ber den Abstand der Eichmarken voneinander war dann eine genfigend genaue Eichung der verschiedenen Geschwindigkeitsbereiche m/Sglich. Wegen des endlichen Raumwinkels, unter dem die Strahlung yon der Quelle auf den Absorber oder Streuer f/illt, haben Quanten, deren Richtung yon der Bewegungsrichtung der Quelle abweicht, eine kleinere Dopplerverschiebung Ms der MeBlautsprecher anzeigt. Die mittlere Verringerung der Geschwindigkeit durch den endlichen Raumwinkel wird bei der Eichung automatisch berficksichtigt, wenn sie in der gleichen Geometrie vorgenommen wird. Die Geschwindigkeitsverschmierung durch den endlichen Raumwinkel yon 2,5~o betr/igt etwa 2,5~o. Ihr EinfluB ist in dem Bereich, wo sie das gemessene Spektrum verf/ilschen k/Jnnte, kleiner Ms der EinfluB der endlichen Geschwindigkeitsaufl/Ssung des Vielkanalanalysators. Zur Zeiteichung wurde zuniichst mit Hilfe eines genauen 50 MHz Oszillators die Zeitablenkung eines Oszillographen vermessen. Mit diesere Oszillographen wurde dann die zeitliche Verz~Sgerung eines Impulses durch die VerziSgerungsleitungen und das Helidel bestimmt und gleichzeitig die Linearit/it der Helideleinstellung tiberprfift. Die Verz/Jgerungszeiten der Leitungen und des Helidels konnten so auf 1% genau bestimmt werden. Eine Lebensdauermessung des 14,4 keV-Niveaus yon 57Fe mit diesen Leitungen ergab eine Halbwertszeit yon 97,5_+1,5 nsec; verglichen mit dem besten bekannten Wert yon T~=98_+ 1 nsec 14. Fig. 4 zeigt die Lebensdauerkurve. Aus dem Anstieg der prompten Seite der Lebensdauerkurve konnte durch Entfaltung die apparative AuflSsung bestimmt werden. Da der Hauptbeitrag der Zeitunsch~trfe durch Schwankungen des Nulldurchgangs der Impulse verursacht wurde, konnte nfiherungsweise die Zeitaufl0sung als eine GauBverteilung angesetzt werden, deren Parameter aus der Lebensdauerkurve bestimmt wurden. Ffir die 14,4 keV-Linie ergab sich eine Halbwertsbreite der Aufl/Ssungskurve von 51 _+3 nsec und ffir die 6,4 keV-Linie eine Breite yon 70 +__5 nsec. Bei diesen Experimenten, die sich fiber insgesamt 8 Monate erstreckten, wobei die Einzelmessungen zwischen 10 und 30 Tage dauerten, war 17 PRESTON,R.S., S.S. HANNA, and J. HEBERLE: Phys. Rev. 128, 2207 (1962). 34a Z.Physik. Bd.197

490

W. NEUWlRTI{:

die Stabilit~it der Apparatur von entscheidender Bedeutung. Die Lage des Zeitnullpunkts blieb innerhalb des MeBfehlers yon 2 nsec fiber die gesamte MelMauer an der gleichen SteUe. Die oben beschriebene Eichautomatik bestimmte jeweils alle 960 min die Lage der Geschwindigkeit ~~II ~ i i ~

9 , ,L , , i i i , i i i ~ L i i t i ~ L i i i i x i , i , , i ,

}

I I 1~

-80

0

I I I I I I I I fll

100

200

II

300

I 400

Zelt

500

G00

( ns~ )

Fig. 4. L e b e n s d a u e r k u r v e des 14,4 keV-Niveaus von 57Fe. D i e a p p a r a t i v e AuflSstmgskurve ist aus dem Ansfieg tier p r o m p t e n Seite tier L e b e n s d a u c r k u r v e bereehnet w o r d e n

Null und zweier Eichmarken symmetrisch um Null. Daraus konnte abgelesen werden, dal3 sich innerhalb der gesamten Mel3zeit die absolute Lage der Geschwindigkeitsspektren im Vielkanalanalysator um weniger als 0,5 Kan~ile verschoben hat. Das heil3t, alle jeweils naeh 960 rain ausgedruckten Spektren, die zu einer Messung gehSrten, konnten unbedenklich aufaddiert werden. Aus der Distanz der Eichmarken zur Lage der Geschwindigkeit Null konnte man feststellen, dal3 der zu posifiven Geschwindigkeiten gehtirende Teil des Spektrums mit dem zu negativen Geschwindigkeiten geh~Srenden Teil innerhalb von 0,2 Kan~ilen fibereinsfimmte. Der Abstand der beiden Eichmarken voneinander kontrollierte die Verst~irkung des Systems und damit die Geschwindigkeitseichung. Die Verst~kung nahm w/ihrend der 8 Monate geringffigig um 1 70 ab, w~ihrend einer Einzelmessung konnte diese ,~nderung vernachl~issigt werden, man brauchte nur den Verst/irkungsfaktor yon Messung zu Messung etwas ab~ndern. Alles in allem war dieser Tell der Apparatur so stabil, dal3 sich weitergehende Korrekturen erfibrigten.

Experimente zum Zeitverhalten zerfallender Zusthnde

491

Die Einstellung der Differentialdiskriminatoren, die die gewiinschten ~-Linien ausblendeten, wurde stets fiberprtift und gegebenenfalls nachreguliert. Gelegentlich auftretende Schwankungen in der Z/ihlrate wurden dutch Korrekturen auf die .~nderung der Z/ihlrate berficksichtigt.

7. Auswertung Das gemessene Absorptionsspektrum setzt sich aus folgenden Beitrggen zusammen: 1. Die yon der Quelle ,,rfickstoBfrei" emittierten 14,4 keV-Quanten, die koinzident sind und resonant absorbiert werden k6nnen. 2. Die yon der Quelle unter Energieabgabe emittierten Quanten, die zwar koinzident aber nicht resonant sind. 3. Zuf/illige Koinzidenzen, deren Zahl nicht yon der eingestellten Verztigerungszeit abMngt, deren Geschwindigkeitsspektrum aber die normale Absorptionslinie aufweist. Die Absorptionslinie tritt deshalb auf, weil sich die gesamte 14,4 keV-Z/ihlrate beim Durchgang durch die Resonanzstelle verringert, unabh/ingig yon der eingestelltenVerz/Sgerungszeit. Der Anteil der Zufallskoinzidenzen betr~igt bei kleinen Verz6gerungszeiten etwa 5 % und w/ichst bei grN3eren Zeiten (etwa 4 z) bis auf 30 % an. Die GrN~e und Form des Untergrunds ktinnen aus Messungen bei negativen Verz/Sgerungszeiten bestimmt werden. Nach Abzug des Untergrunds (3) konnte der Anteil koinzidenter aber nicht resonanter Quanten (2) zu 42+ 1% bestimmt werden. Bei den Rechnungen wurde angenommen, dab alle yon der Quelle emittierten Quanten resonant absorbiert werden k/Snnen. Beim Vergleich der gemessenen Spektren mit den berechneten Kurven mug daher der Anteil an nichtresonanten Quanten abgezogen werden. Der Prozentsatz an nichtresonanten Quanten wurde aus dem Verlauf der maximalen Absorption in allen Spektren bestimmt. Es ist ferner mtiglich, dab von den absorbierten Quanten wieder welche als 14,4 keV-Quanten reemittiert und im Detektor nachgewiesen werden. Dieser Anteil wird aber durch die Konversion (~ = 9) und den Detektorraumwinkel (45 700) auf etwa 4 % reduziert. AuBerdem werden nur diejenigen Quanten nachgewiesen, die in das eingestellte Zeitintervall fallen und der gr6Bte Teil der reemittierten Quanten wird in dem Absorber wegen des grol3en Wirkungsquerschnitts wieder absorbiert. Daher kann man den Anteil der gestreuten 14,4 keV-Quanten als kleiner 1% der absorbierten Quanten absch/itzen. Er ist dadurch kleiner als der MeBfehler und wurde bei der Auswertung nicht berticksichtigt. Zur Auswertung der Absorptionsspektren werden, nachdem das gemessene Geschwindigkeitsspektrum auf die U-f~Srmige Geschwindigkeitsverteilung normiert worden ist, die nichtresonanten Anteile (2) 34b

Z. Physik. Bd.197

492

W. NEUWlRTH:

und (3) abgezogen, so dab im fibrigbleibenden Spektrum nur die koinzidenten und resonanten Quanten enthalten sind. Das in Streuung gemessene Geschwindigkeitsspektrum besteht aus folgenden Beitr~igen: 1. Den durch die resonant absorbierten 14,4 keV-Quanten erzeugten 6,4 keV-K-Quanten des Eisens, die koinzident sind und die Resonanzstruktur zeigen. 2. Dem zeit- und energieunabh~ingigen Untergrund an zuf~illigen Koinzidenzen. 3. Dem koinzidenten aber nichtresonanten Anteil der 6,4 keV-KStrahlung des Eisens aus der Quelle, der nicht vSllig dutch den Vorabsorber abgeschirmt wurde. 4. Den koinzidenten 14,4 keV-Quanten und den durch die 14,4 keVQuanten erzeugten, ebenfalls koinzidenten 9 keV-Quanten, die durch das Entweichen der Jod-L-Quanten im NaJ-Kristall entstehen. Diese Quanten kSnnen nicht vollst/indig aus dem 6,4 keV-Energiekanal ferngehalten werden. Von diesen Quanten zeigt ein bestimmter Teil die Struktur der Absorptionsspektren. Die nicht vollst/indig abgeschirmten 6,4 keV-K-Quanten aus der Quelle (3) machen etwa 40+5 ~ des koinzidenten Untergrunds aus. Die restlichen 60 ~o (4) zeigen die Struktur der Absorptionsspektren, da der Detektor ffir die 14,4 keV- und 9 keV-Quanten im direkten Strahlengang steht. Eine Verkleinerung des Energiekanals ffir die 6,4 keV-FeK-Strahlung h~itte zwar die Zahl der 14,4 keV- und 9 keV-Quanten verringert, doch ware gleichzeitig auch die Zahl der 6,4 keV-Quanten reduziert worden. Fig. 5 soll diese Verh~ltnisse veranschaulichen. Die Einstellung des Differentialdiskriminators ffir die 6,4 keV-Strahlung wurde so gew/ihlt, dab die tats~ichlich gemessene Streuintensit~it (Intensitfit der 6,4keV-Strahlung minus Zahl der absorbierten 14,4keV- und 9 keV-Quanten) maximal ist. Die Erzeugung von 6,4 keV-K-Quanten des Eisens dutch den Photoeffekt der 14,4 keV-Quanten, die koinzident w~iren und die Resonanzstruktur zeigen wfirden, kann vernachl~issigt werden, da der Wirkungsquerschnitt ffir den Photoeffekt am Eisen bei 14,4 keV um etwa drei Zehnerpotenzen kleiner ist als der Wirkungsquerschnitt ffir den M6ssbauer-Effekt. Auch die Streuspektren werden zun~ichst auf die Geschwindigkeitsverteilung normiert. Anschliel3end werden die nichtresonanten Anteile abgezogen. Allerdings enth~lt das Streuspektrnm durch die in den Energiekanal fallenden 9 keV- und 14,4 keV-Quanten noch einen Beitrag des Transmissionsspektrums, auf den das gemessene Spektrum korrigiert werden mull Bei der Korrektur mul3 man beachten, dab der Zeitnullpunkt f/Jr diese Quanten gegenfiber den 6,4 keV-Quanten um etwa 10 nsec

Experimente zum Zeitverhaltenzerfallender Zust~inde

493

E4keV-K1~.~k e y 9 keY-JodOuanten Ouan~en 9L-Entweich 9Ouanten

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I

I

10

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s~ellung

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I

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I

I

I

l

I

9keVund 114.4keV-Ouanten t4.~keV Quan ~en im Bereich der 6keV-Linie

Fig. 5. Lage des Energiekanals for die 6,4 keV-K-Strahlung im ~-Spektrum (schematisch). Die untere Skala zeigt die Lage des Zeitnullpunkts der dazugeh6renden Impulse

nach positiven Zeiten verschoben ist (vgl. Fig. 5). Erst das nach dem Abzug aller dieser GrSBen /ibrigbleibende Spektrum ist dann das Geschwindigkeitsspektrum der Quanten, die tats/ichlich resonant und koinzident gestreut worden sind. 8. Ergebnisse der Transmissionsmessungen Die Megergebnisse des Resonanzabsorbers mit 0,4mgSTFe/cm 2 sind in Fig. 6 a - j eingetragen. Die Spektren sind dabei so normiert, dab nach Abzug der im Abschnitt 7 aufgefiihrten nichtresonanten Beitrfige zum Spektrum die Transmission bei grogen Geschwindigkeiten, das heigt welt auBerhalb der Resonanz, gleich 1 gesetzt worden ist. Da ferner die Spektren symmetrisch um die Hauptlinie sind, wurde nur eine Seite des Geschwindigkeitsspektrums eingezeichnet. Die Energie- und Zeiteichung wurde, wie bereits im Abschnitt 6 beschrieben, unabh~ngig yon diesen Messungen durchgeffihrt. Jeweils auf der linken Seite in Fig. 6 a - j sind, zusammen mit den Me6punkten, die theoretisehen Kurven ffir einen Absorber mit homogenera Aufbau fiir A =6,0 und A =6,5 eingezeichnet. Die endliche Zeitaufl6sung der Apparatur (Halbwertsbreite 51 ___3nsec) wurde dabei in den theoretischen Kurven berficksichtigt. AuBer ffir sehr kurze Zeiten (Fig. 6 a und b) findet man ffir einen homogenen Absorber keine Obereinstimmung mit dem experimentellen Verlauf. Der Vollstfindigkeit 34e Z. Physik. Bd.197

494

W. NEUWlRTH:

halber wurden noch die theoretischen Kurven f ~ einige andere Werte von A zwischen 3 und 10 berechnet. Der Vergleich mit dem Experiment liefert auch dafox keine bessere IDbereinstimmung. Die theoretischen Kurven fox einen Absorber, bei dem alle Dicken zwischen Null und der doppelten mittleren Dicke gleieh oft vorhanden sind (B =0,5 in Fig. 1) sind fox A =6,0 und A =6,5 in der mittleren Spalte yon Fig. 6 a - j eingetragen. Hier erh~ilt man eine sehr gute Obereinstimmung bis zu Zeiten von etwa 200 nsec (Fig. 6 a - f ) . Auch fOx spgtere Zeiten ist die Obereinstimmung besser als bei den Kurven fOx den homogenen Absorber. Die Absorption im Minimum und die Breite stimmen mit dem theoi~etischen Verlauf fiberein, nur die Oszillationen sind jetzt gr6Ber als nach diesem Ansatz zu erwarten w~ire. Die berechneten Kurven fox einen Absorber mit dachf6rmiger Verteilung der Dicken ftir A =6,0 und A =6,5 (Fig. 1; B=0,85) stimmen ebenfalls besser mit den MeBergebnissen /iberein als die Kurven fox den homogenen Absorber; sie I~,lJl,,lllt,,l~lllllllll,,,I

',,ll,ll~l,,I,l,,',[,,,,lllll

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-

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-

-

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"

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b r,rtl~tllltl

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i~lrllsr

Iiillllllll,,,J~,lstll,lllt,ll

5 10 15 20 25 30 0 S Energie ( i n E/nheiten d e r Linienbreite )

10

15

20

25

Fig. 6 a u. b Fig. 6 a - - j . Geschwindigkeitsspektren des N a 4 [Fe(CN)6]-Absorbers mlt 0,4 m g 57Fo/om2, gemessen in

Koinzldenz bei verschiedenvn Verz~gerungszeiten. Die nichtresonanten Beitrfige mun SpektrLun sind dabei abgezogen. Linke Spalte: Durchgezelchnete Linie berechnet ffir einen homogenen Absorber der D i e k e .4 ~ 6 , 0 und 6,5. Mittlere SpaRe: Durchgezeichnete Linie berechnet fiir einen Absorber mit gleichm~Biger Verteiltmg der Dicken ( B = 0 , 5 , Fig. | b ) ffir .4 = 6 , 0 mad 6,5. Rechte Spalte: Durchgezeichnete Linic ber~hnet ffir einen Absorber mit dachf6rmiger Verteiluug der Dicken (B=0,85, Fig. 1 c) flir A = 6 , 0 und 6,5. Die apparative Zeltaufl6song ist in den theoretischen Kurven borers bcriicksiehtigt. 1 F ~ 0 , 0 9 7 / : 0 , 0 0 1 man/nee

30

Experimente zum Zeitverhalten zerfallender Zustande i J ~ l l I l l l l i I l l

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i

495

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~: 65 nsec hom. Ab s.

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t= 6Ensec B=Q5

f= 65 nsec B=O.85

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8

Experimente zum Zeitverhalten zerfallender Zust/inde

497

unterscheiden sich nicht wesentlich yon den Kurven, die f/Jr B=0,5 berechnet wurden (Fig. 6 a - j , rechte Spalte). In Fig. 7 ist die Transmission bei v =0 gegen die Zeit aufgetragen. Man sieht hier deuflich die groBe Diskrepanz mit der zu erwartenden Transmission f/Jr einen homogenen Absorber (gestrichelte Linie); und man erkennt ferner, dab die richtige Kurve zwischen dem Absorber mit gleichm/iBiger Verteilung der Dicken (durchgezogene Linie) und dem mit dachffSrmiger Dickenverteilung (gepunktete Linie) liegt. Die Breite der zentralen Linie (ganze Breite bei halbem Wert der Absorption) ist in Fig. 8 gegen die Zeit aufgetragen. Auch hier liegen die Mel3punkte nicht auf der Kurve f/jr den homogenen Absorber; sie werden am besten durch die Kurve f/Jr den Absorber mit dachf6rmiger Dickenverteilung wiedergegeben. Der Pfeil an der Ordinate marldert die Breite der ohne Koinzidenz gemessenen Absorptionslinie, die (4,2+_0,1)F betr/igt. Die doppelte nat/jrliche Linienbreite 2F wird im untersuchten Zeitintervall nicht unterschritten. Das liegt an der mit A --6 verh/iltnism/il3ig grol3en Dicke des Absorbers. Der homogene Absorber mit A =3 besitzt bei t=380 nsec eine Breite yon (1,6___0,2)F; die MeBpunkte ftir diesen Absorber sind in Fig. 8 als Kreise eingetragen. Fig. 9a und b zeigen die Transmissionsspektren des homogenen Absorbers mit 0,24 mg S7Fe/cm2 'f/Jr zwei verschiedene VerzSgerungszeiten. Die Resultate dieses Absorbers, dessen Aufbau so homogen wie mSglich war, best/itigen die fdberlegungen, dab das Spektrum dutch die Dickenvariationen beeinfluBt wird. Man erh/ilt n~imlich in diesem Fall eine gute Ubereinstimmung mit den theoretischen Kurven f/Jr einen homogenen Absorber (Fig. 9 a und b; oben) und deutliche Abweichungen yon den Kurven, die f/Jr den Absorber mit gleichm/iBiger Verteilung der Dicken berechnet wurden (Fig. 9 a und b; unten). Die Modelle, die die endlichen Dickenvariationen berticksichtigen, sind sicherlich nur eine grobe Ann/iherung an die tats~ichliche Struktur des Absorbers, daher kann man auch keine (0bereinstimmung der Megergebnisse mit den theoretischen Kurven bis in die letzten Einzelheiten erwarten. Ein genaueres Modell des Absorbers, das wegen des Aufbaus des Absorbers aus einzelnen Krist/illchen allerdings nur sehr schwer anzugeben ist, kSnnte sicher den experimentellen Verlauf besser erkl/iren. Aus den in Fig. 6 a - j gezeigten Kurven kann man aber ablesen, dag die experimentellen Ergebnisse auf jeden Fall besser durch die Kurven, bei denen die Dickenvariationen berticksichtigt sind, beschrieben werden als dutch die Kurven f/Jr einen homogenen Absorber. Die Mel3ergebnisse yon LYNCH U. Mitarb. 7, die die Transmission durch einen Resonanzabsorber bei festgehaltener Energieverschiebung als Funktion der Zeit gemessen haben, stimmen nur qualitativ mit dem theoretischen Verlauf/Jberein. Die Autoren geben allerdings an, dab die

498

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Fig. 8, Brelte der zentralen AbsorpfionsliMe (ganze Breite bei halbem Weft der Absorption) als Funkt[<~n der ZeEt, - - - - - - Homogener Absorber mit A~6,0. ~ Absorber mit B=0,5 und A ~6,0, 9 - 9 A b s o r b e r mit B~0,85 u g d A ~6,0, D i e apparative Zcitaufl6sung ist in den theoretische~ Sgekt~en beriicksichtlgt. Die K.reuze bedeuten die MeBpu~kte des Absorbers mit 0,4 mg 5~Fe/cm2. Die Kreis~ sind die MeBpunkte des Absorbers mit 0,24 nag 57Fe]cm2. Der Pfeii an der Ordinate gibt dlr Breite der otme Kolnzidenz gemessenen Absorptionslinle des Absorber mit 0,4 mg ~Fejemz an

W. NI~UWIRTH:Experimentezum ZeitverhaltenzerfallenderZusffmde

499

Linienbreiten ihrer Absorber urn 20 bis 40 ~ breiter als erwartet waren. Dies ist ein Hinweis dafar, dab ihre Absorber mSglicherweise nicht homogen genug waren. Eine weitere FehlermSglichkeitliegt darin, dab Q uelle und Absorber eine magnetische Aufspaltung besaSen. Da die Linien ~2

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Fig. 9 a u. b. Gesehwindigkeitsspektren des (NI-I4)4 [Fe (CN)6]-Absorbers mit 0,24 mg 57Fe/c,m2, gemessen in Koinzidenz bel zwei versehiedenen Verztigertmgszeiten. Oben: Durehgezogene Linle bereehnet fOr ehaen homogenen Absorber der Dicke A = 3 , 0 mad 3,5. Unten: Durehgezogene Kurve bereclmet fiir elnen Absorber mlt gleichmaBiger Verteilung der Dieken (B=0,5) der mittleren Dieke A = 3 , 0 trod 3,5. Die apparative Zeitaufl6smag ist in den theoretischen Kurven beriieksiehtigt

aber bei kurzen Zeiten sehr breit sind, k6nnen mehrere Linien zum Spektrum beitragen, w/ihrend die theoretischen Kurven nur far eine Linie berechnet worden sind. Wu u. Mitarb. 8 verwendeten als Quellenunterlage und als Absorber "stainless steel". Auch hier kann man keine eindeutigen Ergebnisse erwarten, da man bei stainless steel neben der Verbreiterung durch die endliche Absorberdicke noch eine zus/itzliche Verbreiterung erh/ilt, yon der man nicht wei8, ob sie durch Aufspaltungen in lokalen Feldern oder dutch unterschiedliche Isomerieverschiebungen erzeugt wird. HOaXSEN u. Mitarb. 9 untersuchten speziell die Transmission bei v =0 als Funktion der Zeit, wobei sie die S7Co-Kerne in eine Umgebung yon S7Fe-Kernen einlagerten. Auch sie erhielten keine I~lbereinstimmung mit dem Ansatz far einen homogenen Absorber. Man kann hier auch

500

W. N~uWlm~:

keine 0bereinstimmung erwarten, da die 57Co-Kerne direkt in den Absorber eingebettet sind, und die 7-Quanten sehr unterschiedliche Strecken im Absorber zu durchlaufen haben.

9. Mi/gliche Fehlerquellen Die Geschwindigkeitsverschmierung durch den Detektorraumwinkel und durch das endliche Aufl~sungsverm6gen des Vielkanalanalysators sind ebenso wie die endliche Zeitaufl/Ssung, in den theoretischen Kurven bereits berficksicbtigt. Eine Verf/ilschung der Spektren ist dadurch m6glich, dab beim Abzug des Untergrunds an Zufallskoinzidenzen ein systematischer Fehler auftreten kann. Dieser Untergrund wird aus Messungen bei negativen Verz6gerungszeiten bestimmt. Da die zum Unter. grund beitragende 14,4 keV-Zghlrate an der Resonanzstelle st/irker absorbiert wird als bei gr6Beren oder kleineren Geschwindigkeiten, unabh/ingig yon der eingestellten Verz6gerungszeit, besitzt der Untergrund eine Absorptionslinie wie das normal gemessene Spektrum. Da man die Form des Untergrunds nicht direkt ffir alle Zeiten messen kann und sich unter Umst/inden der Resonanzeffekt und die Breite der Absorptionslinie im Untergrund bei spgteren Zeiten ~ndern k/Snnte, ist ein systematischer Fehler m/Sglich. Bis zu Zeiten yon etwa 300 nsec ist dieser systematische Fehler vernachl/issigbar, erst bei sp/iteren Zeiten (ungef/ibr 500 nsec) erreicht er den statistischen Fehler der Mel3punkte. Eine weitere Beeinflussung des Spektrums kann auftreten, wenn das Absorbermaterial cbemisch nicht gen~gend rein ist. Wenn dadurch zus/itzliche Absorptionslinien auftreten, muB man zwangsl/iufig Abweichungen yon dem berechneten Spektrum erwarten. Aus dem normal gemessenen Absorptionsspektrum des verwendeten Absorbermaterials kann man ablesen, dab eine m/Sgliche Beimischung einer anderen absorbierenden Verbindung kleiner als 1% ist. Die Transmission im Minimum ist (f/ir einen homogenen Absorber) proportional zu J~(]//-A-T), daher muB man, selbst wenn die Beimischung klein ist, bei groBen Zeiten eine verh~iltnism/il3iggrol3e Absorption durch diese andere Verbindung erwarten. Ftir eine 0,5%ige Verunreinigung erh/ilt man bei t = 3 z eine Absorption yon 4 % und bei t =4 v eine Absorption yon 6 %. Bis zu Zeiten yon etwa 300 nsec braucht man diese StOrungen nicht zu ber/icksichtigen, da sie kleiner als der statistische Fehler der Megpunkte sind. Erst bei grN3eren Zeiten ist dadurch ein Einflul3 auf das gemessene Spektrum m~Sglich. Allerdings wird auch unter Berticksichtigung dieser Beitr~ge zum Spektrum die Obereinstimmung mit dem theoretischen Verlauf ftir einen homogenen Absorber nicht besser, vor allem, da schon wesentliche Unterschiede bei Zeiten auftreten, wo diese St~Srungen noch keine Rolle spielen.

Experimente zum ZeitverhaltenzerfallenderZust[inde

501

10. Ergebnisse der Streumessung Fig. 1 0 a - h zeigen die MeBergebnisse der Resonanzstreuung f/Jr acht verschiedene Zeitpunkte. Die durchgezogenen Linien stellen den theoretisch zu erwartenden Verlauf der Streuintensit/it f/Jr einen Streuer der Dicke A = 8 dar. Als Modell for die Dickenvariationen wurde eine gleichm~iBigeVerteilung der Dicken von Null bis zur doppelten mittleren Dicke angenommen, wobei wegen der Absorption der Streustrahlung die ersten 10% der Dickenverteilung nicht berticksichtigt wurden (vgl. Fig. l d; B=0,5, gestrichelte Linie). Zum Nachweis der Streustrahlung diente die bei der Konversion entstehende 6,4 keV-K-Strahlung des Eisens. Die endliche apparative ZeitauflSsung mit einer Halbwertsbreite yon 70-t-5 nsec ist in den theoretischen Kurven bereits berficksichtigt. Die MeBpunkte stimmen mit dem theoretischen Verlauf for alle Zeitpunkte auBer t = 393 nsec innerhalb der MeBfehler tiberein. Die Fehler sind allerdings zu groB, als dab man die Nebenmaxima, die in den theoretischen Kurven wegen der groBen Streuerdicke und der endlichen ZeitauflSsung nur noch angedeutet sind, auch im Gang der MeBpunkte sehen kSnnte. In Fig. 11 ist die Linienbreite (ganze Breite bei halbem Wert der maximalen Streuintensit~it) gegen die Zeit aufgetragen. Der Pfeil an der Ordinate gibt wieder die Breite der ohne Koinzidenz gemessenen Linie an. Man erh~ilt dabei in Streuung und in Transmission die gleiche Breite. Die theoretischen Kurven fiir einen Streuer der Dicke A = 8 sind fiir einen homogenen Streuer (gestrichelte Linie) und f/Jr eine gleichm/iBige Verteilung der Dicken (durchgezogene Linie) eingezeichnet. Den EinfluB der endlichen ZeitauflSsung erkennt man an der gepunkteten Linie, die die Breite ftir einen homogenen Streuer bei idealer ZeitauflSsung darstellt. Die MeBpunkte zeigen wieder, daB der Streuer besser durch die gleichm~iBige Dickenverteilung beschrieben wird. Die Streuintensit/it eines homogenen Streuers im Maximum (bei v =0) ist als Funktion der Zeit proportional zu

Istreu (A, T, v = 0) --. T e- T(1 -- J~ (VA--T) - J~ (VA-T)), wenn die gestreute Strahlung dutch die Konversions-K-Quanten nachgewiesen wird (vgl. Abschnitt 2, G1. (12)). F/Jr Heine Dicken A ist diese Funktion proportional zu T 2 e-T; sie strebt gegen T e-T, wenn A gegen unendlich geht. Dabei ist angenommen, dab die K-Quanten im Streuer nicht wieder absorbiert werden. F/Jr verschiedene Werte yon A ist in Fig. 12 die Streuintensit/it bei v =0 gegen die Zeit aufgetragen; dabei ist die apparative Zeitaufl5sung bereits beriicksichtigt. FOr A = 1 liegt das Maximum der Kurve noch bei 2 z, es verschiebt sich mit wachsendem A nach kleineren Zeiten und erreicht ftir einen unendlich dicken Streuer schlieBlich den Wert ~.

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Fig. 10a--h. Geschwhadigkeitsspektren des Na4[Fe(CN)6]-Streuers mit 0,5 nag 57Fe/cm2, gemessen in Kolnzidenz bei verschiedenen Verz6gertmgszeiten. Die theoretisehen Kurven slnd fiat den Streucr der m[ttlerert Dicke A =8,0 mit glelehm~iger Verteilung der Dicken bereehnet 0VIodell in Fig. 1 d, gepunktete Little). Die apparative Zeitauflfsung ist in den theoretischen Kurven berticksichtigt. ]3er OrdinatenmaBstab ist willMarlich, abet ffir alle aeht Messtmgen einheitllch gew~ihlt

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503

Experimente zum Zeitverhalten zerfallender Zus~nde

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Fig. 12. Strcuintensit~t bei v = 0 als F u a k t i o n der Zcit fiir einen homogenen Streuer tinter Bel~cksichtigtmg der apparativen ZeitauflOstmg fiir verschicdene Werte yon A. D i e K u r v e n gelten fi~r den Fall, dab z u m Nachweis dcr Streustrahltmg die Konvcrsions-K-Quanten verwendet werden. D e r Streuer soll ftir diese S t r a h k m g ideal durchl~ssig sein

504

W. N~oW~H: Experimente zum Zeitverhalten zerfallender Zust/inde ,

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Verzogeruc)gszei~ ( nsec ) Fig. 13. Streulntensit~tt bei v = 0 des Streuers m i t 0,5 nag 57Fe/cmZ als Funkrion der Zeit. Berechnete Streuintensit~it naeh dem Modell in Fig. 1 d, unter Beri~eksichtigtmg der apparativen ZeitauflOsung. ---Streuintensit/it eines homogenen Streuers der Dicke A =8,0, unter Berfieksichtigung der apparariven Zeitaufl6sung. 9 - 9 Homogener Streuer mit A =8,0 bei idealer Zeitatdlfsung. Die Kurven sind an die letzten flint Mel]punkte angepal~t

Wfirde man direkt die gestreute 14,4keV-Strahlung nachweisen, dann verhielte sich die Intensit~it bei v = 0 wie ZS,re. (A, Z v = O) ~ e - r(1 - Jo (1~-A--T)) 2"

F/Jr einen sehr d(innen Streuer ist die Streuintensit~t wieder proportional zu T 2 e - r , im Grenzfall eines unendlich dicken Streuers verh~ilt sich diese Funktion wie e - r . Dieses Verhalten l~iBt sich abet experimentell nicht nachprfifen, da bereits bei m~il3ig dicken Streuern die gestreute Strahlung mit hoher Wahrscheinlichkeit wieder resonant absorbiert wird und da wegen der hohen Konversion ~iberdies k a u m noch 14,4 keVQuanten nach aul3en gelangen. Fig. 13 zeigt die gemessene Streuintensit~it bei v = 0 znsammen mit den theoretischen Kurven ffir einen Streuer der Dicke A = 8. Die gestrichelte Linie gilt dabei f/Jr einen Streuer mit homogenem Aufbau; die gepunktete Linie zeigt die Intensit~it eines homogenen Streuers bei idealer Zeitaufl/Ssung. Die durchgezogene Linie stellt die Streuintensit~it bei gleichm/iBiger Verteilung der Dicken (Verteilungsfunktion nach Fig. l d, B = 0 , 5 ; gestrichelte Linie) dar. Die Kurven sind dabei an die tetzten ffinf MeBpunkte angepaBt worden. Herrn Prof. Dr. O. I-IAXELbin ich fiir sein f6rderndes Interesse zu groBem Dank verpflichtet. Herrn Prof. Dr. J. PETZOLDund Herin Dr. W. KERL~Rdanke ich fiir die Anregung zu dieser Arbeit und fiJr viele hilfreiche Diskussionen. I-Ierrn Priv.-Doz. Dr. U. I-IAUSERm/Schte ich fgr viele anregende Diskussionen im Verlauf der Experirnente danken. Herrn caod. phys. K. ALBRECrIrdanke ich flit seine Hilfe bei der Auswertung der Integrale. Das Bundesministerium fiJ_rWissenschaftliche Forschung hat apparative Hilfsmittel zur Verfiigung gestellt.