Zeitschrift ffir Physik 208, 459--463 (1968)

Bestimmung der Lebensdauer des 3d 9 4s 4/) 4p~-Terms im Cu I-Spektrum mit optischer Doppelresonanz J. KOWALSKI und G. z u PUTLITZ '~ I. Physikalisches Institut der Universit~tt Heidelberg Eingegangen am 26. August 1967

Lifetime Measurement of the 3d94s 4p 4p~ State of Cu with Optical Double Resonance The lifetime of the 3d9 4s 4p 4p~ state of Cu has been determined with optical double resonance by observation of radiofrequency transitions 3F=O, Amv= _ 1 between hfs-Zeeman levels of the stable odd isotopes. The result is "c(3 d 9 4s 4p 4Pk, Cu) = 3.18 (16). 10- 7 sec. Die Linienbreite Av eines optischen Doppelresonanzsignals t'2 ist mit tier Lebensdauer z des zu untersuchenden angeregten Zustands durch die Beziehung 2 (A v) 2 -- (1/n r) 2 (1 + c H 2) (1) verknfipft, wobei c eine Konstante und H 1 die Stfirke des magnetischen Hochfrequenzfeldes ist. Messung des Linienprofils bei verschiedenen Hochfrequenzfeldstiirken und nachfolgende Extrapolation der Mel3werte ffir H1 -+0 erlaubt die natfirliche Linienbreite Avnat = 1/~z und damit die ~bergangswahrscheinlichkeit ffir den Zerfall eines Atomzustands zu bestimmen. D a weder die Hochfrequenzfeldstiirke H t noch die D a m p f dichte der Atome, die im Experiment zur Resonanzabsorption dienen, absolut bekannt sein mfissen, lassen sich Lebensdauermessungen in einer Doppelresonanzuntersuchung mit grol3er Priizision ausffihren. In dieser Arbeit wurde die Lebensdauer des 3d 9 4s 4p *PC-Terms von Cu gemessen**. Das natfirliche Isotopengemisch yon Kupfer enthS_lt die ungeraden Isotope Cu 63 ( 6 9 ~ ) und Cu 65 (31~o), die beide den K e r n s p i n I = 3 haben. Infolgedessen spaltet der 4P~-Zustand in vier Hyperfeinstruktur (Hfs)-Terme mit Gesamfdrehimpulsquantenzahlen F = 3 , 2 , 1 und 0 auf. * Zur Zeit Yale University, Department of Physics, New Haven, Conn., USA. ** Auszugsweise vorgetragen auf der Tagung des Fachausschusses Hochfrequenzphysik der DPG in Wfirzburg, siehe Phys. Verh. DPG 5, 179 (1965). 1 KASTLER,A., et J. BROSSEL:Compt. Rend. 229, 1213 (1949). 2 BROSSEL,J., and F. BlXXER:Phys. Rev. 86, 308 (1952).

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J. KOWALSKIund O. zu PUq-LITZ:

Durch ein schwaches Magnetfeld H o l~i3t sich die Entartung der HfsZeemanmultipletts aufheben. Wegen K e r n s p i n I gleich H/illendrehimpuls J ist der gv-Faktor ffir alle Terme gleich, die Zeemanaufspaltung betr/igt (in Frequenzeinheiten) (~ v = (fiB~h)

gv Ho ~ 1,2 M H z . G - 1

(2)

(fib =Bohrsches Magneton, h =Plancksche Konstante, gF =0,86). Im schwachen Ho-Feld werden Hochfrequenzfiberg/inge Amp = ___1, des gleichen gv-Faktors in allen Hfs-Termen simultan induziert. Deshalb mug eine Linienbreitemessung entweder bei so schwachen Ho-Feldern ausgeffihrt werden, dab der durch die Wechselwirkung von Zeemantermen gleicher mr-Quantenzahl und verschiedener F-Quantenzahl verursachte nichtlineare Zeernaneffekt noch keinen linienverbreiternden Einflul3 hat, oder bei so starken Feldern, dab die Uberg/inge zwischen einzelnen Zeemanniveaus schon voll aufgel6st sind. In dieser Arbeit wurde ein schwaches statisches Magnetfeld von Ho 5 - 6 GauB gew~hlt. Aus der durch ein level-crossing-Experiment und optischen Messungen bekannten Hfs-Aufspaltung des 3d94s4p 4p~_ Terms 3 liel3 sich absch~itzen, dal3 bei diesen Magnetfeldst/irken der nichtlineare Zeemaneffekt zur Linienbreite innerhalb der Mel3genauigkeit keinen Beitrag leistet. Dabei wurde berficksichtigt, dab mit der verwendeten Geometrie f/Jr die optische Anregung des 4P~-Terms nur aus den Hfs-Niveaus F = 3 und F = 1 Hochfrequenzfiberg/inge nachgewiesen werden konnten. Nahezu 80~o des Signals liefert der Hfs-Term mit F = 3 , 2 0 ~ der F = I Hfs-Term, dessen zwei Zeemanfrequenzen um 0,1 MHz gegentiber der mittleren Ubergangsfrequenz im F = 3 - T e r m symmetrisch verschoben sind. Die experimentelle Untersuchung des angeregten Cu-4p~-Zustands mit optischer Doppelresonanz wurde in der ffir schwer verdampfbare Substanzen bew/ihrten Kombination yon einer Hohlkathode als Lichtquelle und einem Atomstrahl als Resonanzabsorber vorgenommen 4' 5. Unpolarisiertes Licht der vom Grundzustand ausgehenden Spektrallinie 2(42S~-44p~)=2492~ wurde parallel zur Richtung des von Helmholtzspulen erzeugten statischen Magneffeldes H o = 5,3 Gaul3 eingestrahlt und von einem Kupferatomstrahl absorbiert (o--+-Anregung), der durch einen Elektronenstogofen erzeugt wurde. Das resonant gestreute Licht wurde senkrecht zu H o fiber ein Interferenzfilter f/Jr 2 =2492 A (Halbwertsbreite 250A) und ein Polarisationsfilter (Polarisationsrichtung

AF=O aufgrund

3 BUCI,ZA,H., J. NEY u. K. P. WmTNIK: Z. Physik 202, 22 (1967). Z. Physik 141, 122 (1955). 4 BUCEA,H., u. H. H. NAGE•: Ann. Phys. 7F, 8, 329 (1961). s zr3 PUTLITZ,G.: Ann. Phys. 7F, 11, 248 (1963).

- -

WAGNER,S.:

Lebensdauer des 3d94s 4p 4P~_-Termsim Cu I-Spektrum

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senkrecht zu Ho) mit einem Photomultiplier EMI 9558 BQ beobachtet. Durch geeignete Blenden im Strahlengang konnte das instrumentelle Streulicht auf 12~ des Resonanzlichtes herabgesetzt werden, welches 1,5. 108 Photonen/sec an der Photokathode des Multipliers betrug. St6rendes Resonanzlicht aus anderen angeregten Kupfertermen, besonders aus den 42P-Zustfinden, wurde durch das Interferenzfilter soweit

Fig. 1. Registrierkurveeines Doppelresonanzsignalszwischen Hfs-Zeemantermenim 3d94s4p4pI-Term von Cu63,6s bei festem H0-Feld und schrittweise ver/inderter Frequenz v des HochfrequenzfeldesH I. Zeitkonstanteder Registrierung16 sec unterdr/ickt, dab es gegenfiber dem Licht der Interkombinationslinie 2=2492 A die gleiche Stfirke hatte. In einer zweiwindigen Spule in Helmholtzanordnung wurde senkrecht zur Ebene von Einstrahlungsund Beobachtungsrichtung des Lichtes das hochfrequente Magnetfeld H a durch einen selbsterregten, frequenzvariablen Gegentaktsender erzeugt. Die Registrierung der Hochfrequenzsignale erfolgte auf einem Schreiber durch schrittweise Anderung der Frequenz bei konstanter H1-Feldst/irke und fest eingestelltem H0-Feld mit der fiblichen schmalbandigen Nachweistechnik. Eine Resonanzkurve wurde dutch jeweils ffinf oder sieben Wertepaare von Frequenz und Signalamplitude dargestellt, an die zur Auswertung in einem Rechenprogramm eine Lorentzkurve angepaBt wurde. Fig. 1 zeigt ein BeispM einer Registrierung mit f/inf MeBpunkten, die Flankenpunkte wurden nahe der halben Signalh6he eingestellt. Lorentzform der Signale und Linearit~it der Nachweisanordnung sowie Homogenitfit und Konstanz des Ho-Feldes wurden zur Vermeidung systematischer Fehler fiberpr/ift. Magnetische Streufelder am Ort der Resonanzabsorption wurden durch bifilare Wicklung des Kathoden-

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J. KOWALSKIund G. zu PUTLITZ:

drahtes ffir den Elektronenstol3ofen auf weniger als l 0 - 2 Gaul3 herabgesetzt. Eine Linienverengung dutch kohfirente Vielfachstreuung trat nicht auf, wie durch Variation des Dampdrucks im Atomstrahl sichergestelll~ wurde. 2

A 9 MHz) 2

3

1 H12 0

I

I

5o

I

1oo

Fig. 2. Extrapolation der gemessenen Linienbreite Av gegen den relativen Weft der Hochfrequenzfeldst/irke H 1 zur Bestimmung der natfirlichen Linienbreite eines Doppelresonanzsignals im 3d94s 4p 4pk-Term von Cu. Bei den MeBpunkten ist der dreifache mittlere quadratische Fehler der Einzelmessungen eingezeichnet Die Auswertung der Messung wurde durch Extrapolation des Quadrats der Halbwertsbreite der Signalkurven gegen H i (s. Fig. 2) vorgenommen und ffihrte zu einer natfirlichen Linienbreite A Vnat der Doppelresonanzsignale im 3d94s 4p 4P~-Term von Cu A v,,t= 1/g-c = 1,00(5) M H z . Hieraus berechnet sich die Lebensdauer zu z(3 d 9 4s 4p 4p~, Cu) = 3,18(16). 10- 7 sec.

Dieser Wert ist in Obereinstimmung mit x = 3 , 2 ( 3 ) . 10 - 7 sec 3'6, der in zwei Hanle-Effekt-Messungen unlfingst ermittelt wurde. Zur Berechnung der Absorptionsoszillatorenst~irke f ffir die Interkombinationslinie 2 =2492 ~ v o n Cu fiber die Beziehung

f=A8__~Te~m 9e

ggg"~2 = 1,499" A . gagg2 z

(3)

(m, e, e = Konstanten, g~, ga = statistisches Gewicht yon Grundzustand bzw. angeregtem Zustand, A = 1/~ = Obergangswahrscheinlichkeit in sec-1) mug das Verzweigungsverh~iltnis der Zerffille des 4 4P~-Terms in 6 B6HN, W.: Diplomarbeit Heidelberg, 1967. Zur Auswertung w u r d e g s = 1,709(3)

verwendet, der durch Hochfrequenzfiberg/inge Magneffeldern yon 100 Gaul3 bestimmt wurde.

Amf=

__ 1 im F----3 Hfs-Term bei

Lebensdauer des 3 d 9 4s 4p 4pk-Terms im Cu I-Spektrum

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den G r u n d z u s t a n d 4 2S~ (2 = 2492 A ) u n d die beiden Zust/inde 3 d 94 s 2 2D k ( 2 = 3 7 2 1 A ) u n d 2D{_(,~ =3458 A) b e k a n n t sein. A u s einer M e s s u n g von Linienintensit/iten i m C u I - S p e k t r u m ~'8 sind die relativen l~lbergangswahrscheinlichkeiten ffir diese drei Zerfiille b e k a n n t :

Az492/A34ss/A3v21 = 1 / 2 , 1 . 1 0 - 2 / 3 , 5 9 10 -3. D e r A b s o l u t w e r t ffir die S u m m e der drei A - W e r t e ergibt sich aus der gemessenen L e b e n s d a u e r : ~A=1=3,14(16). "c

106 sec -1,

w o r a u s sich die einzelnen l~lbergangswahrscheinlichkeiten berechnen lassen. Sie sind z u s a m m e n m i t den A b s o r p t i o n s o s z i l l a t o r e n s t / i r k e n f in der Tabelle aufgef/ihrt. Tabelle. Absolutwerte der ObergangswahrscheinlichkeitenA und Absorptionsoszillatorenstiirken f fiir die drei Kupferinterkombinationslinien, iiber die der angeregte 3 d 9 4 s 4p 4pk_ Zustand zerfiillt Ubergang

2 (~x)

A (106 sec -1)

f

4s ZS-~

2492 3458 3721

3,07 0,063 0,011

57,1 9 10 . 4 0,75 9 10 . 4 0,23 9 10 . 4

- - 3 d 9 4s 4p 4pk 3 d 9 4 s 2 2D§ 3d94s 4p 4p~ 3 d 9 4s 2 2D-k-- 3 d 9 4s 4p 4P k

A u s M e s s u n g e n m i t a n o m a l e r D i s p e r s i o n ( H a k e n m e t h o d e ) ist die Oszillatorenst/irke d e r I n t e r k o m b i n a t i o n s l i n i e 2 = 2 4 9 2 A zu f2492 = 91 9 10 . 4 (9) bzw.f2492 = 8 6 9 10 . 4 (lo) b e s t i m m t worden, wobei zur A n p a s s u n g der f - W e r t der C u - R e s o n a n z l i n i e 4 2 S ~ - 4 2 P ~ f a 2 4 8 = 0 , 6 6 11 verwendet wurde. Benutzt m a n f 3 2 4 s = 0 , 4 4 12,13, so ergibt sichf2492 = 61 9 1 0 - 4 bzw.fz49 z --57 9 1 0 - 4 in sehr guter ~ l b e r e i n s t i m m u n g m i t dieser Messung. Wir danken Herrn Prof. Dr. C. H. CORLISSf/Jr die Mitteilung unpublizierter MeBwerte, der Deutschen Forschungsgemeinschaft ffir die UnterstiJtzung dieser Arbeit durch Gew~hrung yon Sachbeihilfen. Herrn cand. phys. W. B6HM gilt unser Dank f/Jr seine Mithilfe bei den Messungen. 7 CORLISS,C. H.: J. Research Nat. Bur. Standards 66A, 497 (1962). 8 CORUSS,C. H. : Private Mitteilung (1965). 9 SLAVENAS,I.-Yu YU: Opt. and Spectr. 20, 264 (1966). 10 OSTRONMENr~O,P. P., and V. S. ROSSIKrIIN:Opt. and Spectr. 19, 365 (1966). 11 OSTROVSKILY. I., and N. P. PENKIN: Opt. and Spectr. 3, 193 (1957). 12 NEY, J.: Z. Physik 196, 53 (1966). 13 COR~ISS,C. H., and W. R. BOZMAN: NBS Monograph 53, Washington 1962, aus dem die Relativwerte for die CTbergangswahrscheinlichkeiten der Zerf~lle des 4 2P~--Terms von Kupfer entnommen wurden.