Z, Physik 239, 351 -- 359 (1970) O by Springer-Verlag 1970

Hyperfeinstruktur- und Stark-Effekt-Untersuchungen der Terme 4d 5 s 5p z ~F5/2 und z ~F7/2 im Yttrium I Spektrum H. BEER Institut ffir Kernphysik der Technischen Universit~it, Berlin Eingegangen am 29. Juli 1970 Hyperfine Structure a n d Stark Effect Investigations of the States 4 d 5s 5p z2Fs/2 a n d z2FT/2 i n the Y t t r i u m I Spectrum The hyperfine structure and the Stark effect shift of the 4dSs 5p z2Fs/2 7/2 states in the Y I spectrum were investigated by level-crossing technique. Between'the Zeeman effect region and the Paschen-Back region of hyperfine structure states some of the levels cross. The resonance radiation of these coherently excited levels show an interference effect of the scattering amplitudes in the crossing region. The levelcrossing signals give information about hfs splitting and lifetime of the excited states under investigation. The magnetic hfs splitting factors A of the 4d 5s 5p z2Fs/2, 7/2 states and their lifetimes were deduced.

[A(z2Fs/2)[=(23.8___0.04) MHz

gl 0.854

gj 1.148 0.854

[ A (Z2FT/2)[ = (84.08 + 0.01) MHz -

"r

- 3) 1 0 - 9 s - -

gj

~(22FT/2)m- (44

1.148

4) 10 - 9 S - -

gj

With an electric field parallel to the magnetic field a shift of the level-crossing signals of the 4d 5s 5p z2Fs/2, 7/2 states was observed, and the Stark constants fl were deduced.

[fl(z2Fs/2)[= [fl(z2FT/2)[=

(0.0020 _+0.0002) MHz/(kV/cm) 2 (0.0025 _+0.0015) Mnz/(kV/cm)2. I.

Einleitung

Y t t r i u m hat als G r u n d z u s t a n d die K o n f i g u r a t i o n 4 d 5 s 2 293/2, 5/2. Ffir die A n r e g u n g v o m G r u n d z u s t a n d aus k o m m e n in erster Linie die T e r m e der K o n f i g u r a t i o n 4dSs 5p i n Frage, vor allem die D u p l e t t zust/inde des i n ein Quartett- u n d zwei Duplettsysteme zerfallenden Termsystems. I n der vorliegenden A r b e i t w u r d e n die Zust/inde 4 d 5s 5p z2Fs[2 u n d 4 d 5s 5p z2FT/2 untersucht. Das kleine magnetische M o m e n t

H. Beer:

352

4d5s5p z2F 4d2 5s 2p 19406,19 19237,65

21915,6 21528,4

7/2 "5/2

4d25s 2G 18512,46 7/2 18499,3 9/2

.3/2 I/2 16158,9 15994,11 ~

....

5/2 3/2

15864,35 15326,83 ~

~d25s 2o

....7/2 5/2

4d25s 2F

II 530~ 5/2 0 3/2 ~5s22o

Fig. 1. Ausschnitt aus dem Termschema des Y I-Spektrums. Termenergien in cm -1

des Yag-Kerns ( - 0 , 1 3 7 3 3 9 ( 3 ) n m ) u n d F a b r y - P e r o t M e s s u n g e n v o n K u h n u n d W o o d g a t e ~ a n den D u p l e t t z u s t i i n d e n 4d5s 5p z2D3/2, 5/2

lassen auch ffir die Terme 4d5s 5p z2Fs/2, 7/2 eine kleine Hyperfeinstrukturaufspaltung vermuten. Wegen der Nachbarschaft von Termen andrer Parit~it, n/imlich die Zust/inde der Konfiguration 4d25s, sind im elektrischen Feld Stark-Effekt-Verschiebungen der Zust/inde 4d5s 5p z2Fs/2, 7/2 zu erwarten. Ffir die Bestimmung der Hyperfeinstrukturaufspaltung und f~r die Messung des Starkeffekts im elektrischen Feld wurde die level-crossing-Methode 2 verwendet. Die Abh~ingigkeit des Resonanzlichts vom Magnetfeld zwischen Zeeman- und PaschenBack-Gebiet wurde beobachtet. An den Kreuzungspunkten zweier koh~irent angeregter Energieniveaus (]Am[ =2) wurden level-crossingSignale nachgewiesen. Da die Signalbreiten der Lorentzkurven im wesentlichen nur durch die natiirlichen Strahlungsbreiten der beteiligten Niveaus bedingt sind, kann aus den Halbwertsbreiten der level-crossingSignale die Lebensdauer der untersuchten Zust/inde ermittelt werden. Die Lage der Kreuzungspunkte h/ingt v o n d e r Hyperfeinstrukturauf1 Kuhn, H., Woodgate, G. K. : Proc. Phys. Soc. (London) 63, 830 (1950). 2 Franken, P. A.: Phys. Rev. 121, 508 (1961). -- Rose, M.E., Carovillano, R.L.: Phys. Rev. 122, 1185 (1961). -- Colegrove, F. D., Franken, P. A., Lewis, R. R., Sands, R. H. : Phys. Rev. Letters 3, 420 (1959).

Hyperfeinstruktur- und Stark-Effekt-Untersuchungen

353

spaltung ab. Die Stark-Effekt-Verschiebung der Zust~inde im elektrischen Feld wird als Verschiebung und Verbreitung der level-crossingSignale nachgewiesen. Das in der Natur vorkommende Yttrium ist das Isotop mit der Massenzahl 89. Der Kernspin I = 1/2 bedingt, dab die Hyperfeinstrukturaufspaltung rein magnetischer Natur ist. Die magnetischen Aufspaltungsfaktoren (A-Faktoren) der untersuchten Terme wurden auf die Einteilchen a-Faktoren des s-, p- und d-Elektrons der Konfiguration zurtickgeffihrt. Aus der Stark-Effekt-Verschiebung im elektrischen Feld wurden die Starkkonstanten fl ermittelt und die St/irke der Zumischung der einzelnen St6rterme bestimmt. II. Hyperfeinstrukturaufspaltung yon y89 im elektrisehen und magnetischen Feld

Der Einflul3 eines /iuBeren Magnetfelds H und die Wechselwirkung des magnetischen Moments des Kerns mit der Atomhfille von y89 wird durch den Hamiltonoperator beschrieben.

Yf = A I J + gj lab H z Jz -- g't lab Hz I z

in st6rungstheoretischer Nfiherung 2. Ordnung tritt zu diesem Hamiltonoperator beim Vorhandensein eines zusgtzlichen, ~iuBeren elektrischen Felds E zum Magnetfeld H der Hamiltonoperator Y f ( E ) = (~+flJ2z)E2. o: und fi sind Starkkonstanten, die durch die elektrischen Dipolmatrixelemente mit den St6rtermen und deren Energieabstand von den untersuchten Zust~inden bestimmt sind. Das Eigenwertproblem des Hamiltonoperators ffir y89 l~13t sich leicht 16sen. Die Sfikulargleichung ist quadratisch. Die Rechnung ffihrt zu Ea+_l/Z,m

"~- E 0 - -

1/4A + m g s # B H z + ~ E a

+(m2 + 1~4) fiE 2

_+]/)12/4 (J + 1/2) 2 + m gs lab (-- A/2 + fl E 2) + m2 fl E 2 ( _ A + 3 E 2 ~ (gJ laBH~/2) 2 Die Kreuzungspunkte der Niveaus mit ]A m [ = 2 ohne elektrisches Feld und unter Vernachlfissigung yon g'~ gegenfiber g~ als kleine Gr61]e ergeben sehr einfache explizite Ausdrficke ffir die Lage der Kreuzungspunkte in Abh~ingigkeit yon A und gj. J = 5/2 (2, - 2 ; 3, 0):H = ( - 1/3 + 1/6 ]/109) A / g j laB

24

(2, - 1 ; 3,

1 ) : H = 1/6]/105 A/ga lan

(2,

0;3,

2):H = (1/3 + 1/6 ]/109) A/gs PB

(2,

1; 3,

3) : H = 5/2 A/gj #B

Z. Physik, Bd. 239

354

H. Beer: MHz 193

965

-193

Fig. 2. Magnetische Aufspaltung der Hyperfeinstruktur des z2Fs/z-Terms ffir A = - 23,8 MHz und gs= 0,854. Oberkreuzungen mit IAm] = 2 sind gekennzeichnet

J=7/2 (3, - 3 ; 4, - 1 ) : H = ( - 2 / 3 + 1/6 ]/205)A/gsitn (3, - 2 ; 4,

0):H = ( - 1/3 + 1/6 ]/193) A/g] It~

(3, - 1 ; 4,

1): H = 1/2 ]/2]- A/gs It.

(3,

0;4,

2):H = (1/3 + 1/6 ]/193) A/g s ItB

(3,

1;4,

3):H = (2/3 + 1/6 ]/205) A/gs It.

(3,

2;4,

4) : H = 7/2 A/gs It..

Die Anzahl der crossings mit ]A m I= 2 eines bestimmten Terms mit der Drehimpulsquantenzahl J betr/igt 2J-1. Die Verschiebung der crossings unter dem EinfluB eines elektrischen Felds hat, je nach dem Vorzeichen des A-Faktors und dem Vorzeichen der Starkkonstanten/~, eine bestimmte Richtung. Die Konstante e ffillt bei der Bildung der Gleichung ffir ein bestimmtes crossing heraus. Ffir /~ 1/igt sich also nur eine Vorzeichenzuordnung relativ zum A-Faktor angeben. Andererseits liefert die Bestimmung der A-Faktoren aus der Lage der level-crossings nur Betrag nicht Vorzeichen der A-Faktoren.

Hyperfeinstruktur- und Stark-Effekt-Untersuchungen

355

MHz I 75ooj

lO00

506

F

-500

-I000

i

0

i

50

lO0

t

150

i

200

Oe

Fig. 3. Magnetische Aufspaltung der Hyperfeinstruktur des Z2FT/2-Termsf~ir A = -- 84,08 MHz und gs-- 1.148. Uberkreuzungen mit 1Am I= 2 sind markiert

Es lassen sich jedoch theoretische (Jberlegungen anstellen, die das Vorzeichen der A - F a k t o r e n festzulegen gestatten. Dasselbe gilt ffir das Vorzeichen der Starkkonstanten fl, so dab m a n eine Kontrolle dadurch hat, dab die Vorzeichen von A und fl relativ zueinander ja aus der StarkEffekt-Verschiebung folgen.

III. Versuchsanordnung und Messungen Z u m Nachweis der level-crossing-Signale diente eine Atomstrahlapparatur mit Helmholtzspulen, eine Yttriumlichtquelle (Hohlkathodenanordnung) zur Erzeugung der Resonanzlinien und eine Nachweisa n o r d n u n g zur Beobachtung des Resonanzlichts (Photomultiplier*, * EMI 9558 BQ. 24*

356

H. Beer:

0 I

i

I

3b 4) s'0 oo Fig. 4. Registrierte level-crossing-Signale des Zustands z2Fs/z zwischen 25 und 55 Oe bei einem konstanten elektrischen Feld yon E = 0, 20, 24 kV/cm

Lock-in-Verstfirker und Registrierschreiber). In der typischen, hier verwendeten Anordnung war der Atomstrahl senkrecht nach oben gerichtet, und die Einstrahlung und Beobachtung der Resonanzlinien erfolgte unter einem Winkel von 45 ~ zum Atomstrahl 3 Mit einem Interferenzfilter* der Transparenz 41 ~ bei einer Wellenlfinge yon 4660 A und der Halbwertsbreite von 150 A wurden die beiden Resonanzlinien 4643,7 A (4d 5s 5p z2Fs/2-4d 5s 2 ZD3/2) und 4674,84 (4d 5s 5p ZZFT/2-4d 5s z 2D5/2) von den anderen Linien getrennt. Zur Messung der Magneffeldabhfingigkeit des Resonanzlichts R(H) mit der lock-in-Technik wurde dem Magneffeld der Helmholtzspulen ein niederfrequentes Modulationsfeld (31,8 Hz) AH fiberlagert. Dadurch erhfilt man n~herungsweise ein differenziertes Signal. Zur Messung der Stark-Effekt-Verschiebung wird der Atomstrahl durch zwei Starkplatten im Abstand von 1 cm hindurchgeffihrt und zwischen den Platten ein elektrisches Feld erzeugt. Der Ort der Resonanzabsorption befindet sich im Zentrum des elektrischen Feldes. Fa. Schott u. G e n , Mainz. 3 Bucka, H., Ney, J., Heppke, G.: Z. Angew. Phys. 20, 354 (1966).

*

Hyperfeinstruktur- und Stark-Effekt-Untersuchungen

k V/cm

357

0,0025

MHz/(kV/cm)2

1035 20

%, A/~ > o 10

i

138

139

!

i

i

r

160

r

162

p 764

i 0e

Fig. 5. Verschiebung von crossing (3,0; 4,2) und crossing (3,1; 4,3) des Zustands 2"2/?7]2

Die Hyperfeinstrukturaufspaltung des Zustands 4d5s 5p z 2 F s / 2 ist von der Gr6Benordnung der Strahlungsbreite des Terms, deshalb sind die level-crossing-Signale fiberlagert. Durch Anpassen an die MeBkurven mittels eines Rechenprogramms wurden der A-Faktor und die Lebensdauer z zu

[A(z 2Fsn)[ = (23,8_0,04) MHz

z(Z 2 F s / z ) = ( 4 6 - F 3

gJ 0,854

) 10 . 9 s 0,854

bestimmt, gJ Dutch Anlegen einer elektrischen Feldst~rke von 20 und 24 kV/cm wurden die fiberlagerten Signale verschoben, und durch Anpassung an die neuen verschobenen MeBkurven ebenfalls mit einem Rechenprogramm wurde die Starkkonstante fl ermittelt.

]~ (z 2Fsn) j = (0,0020_+ 0,0002) MHz/(kV/cm) 2 . Die Termfiberkreuzungen des Zustands 4d5s 5p z2F7/2 konnten einzeln vermessen werden. Der A-Faktor kann aus jedem der m6glichen

358

H. Beer:

sechs Kreuzungspunkte bestimmt werden. Aus den Halbwertsbreiten der Signale ergab sich durch Pulsextrapolation die Lebensdauer des Zustands 4 d 5s 5p Z2FT/2 .

IA(zZF7/2)[=(84,08_t_O,O1) M H z z(z2FT/2)=(44+_4)

10 . 9 S

gs

1,148

1,148

gs Das 4. und 5. crossing wurde mit einem Feld von 10 bzw. 25 kV/cm verschoben und aus der Verschiebung die Starkkonstante bestimmt.

Ifl (z 2Fy/z) I = (0,0025 _+0,0015) MHz/(kV/cm) 2 .

IV. Diskussion der Mel~ergebnisse A u f G r u n d der Arbeiten von R a c a h 4 und Elbel 5 k6nnen die A - F a k t o r e n auf die Einelektronen a-Faktoren der beteiligten drei nicht /iquivalenten Elektronen unter A n n a h m e yon L S - K o p p l u n g zurfickgef/ihrt werden. A (z 2F5/2) = 0,0026 a s + 0,5761 ap + 1,0772 a a A (z 2F7/2) = - 0,0026 a s + 0,2345 ap + 0,5765 a d . Sowohl ffir LS- als auch j j - K o p p l u n g errechnet man, wenn m a n geeignete Werte yon as, ap und ad einsetzt (ap,a kann aus Feinstrukturaufspaltungen gewonnen werden, as aus den Fabry-Perot-Messungen yon K u h n und Woodgatel), ffir die A - F a k t o r e n von z2Fs/2, 7/2 negative Werte. Daraus wurde gefolgert, dab

A(z2Fs/E)exp=(-23,8+O,04 ) MHz

gs 0,854

und

A ( z EFy/z)exp=(-84,08_O,O1 ) M H z

gs

1,148 "

Die Berechnung der Lebensdauern der gemessenen Zust~inde nach Formeln von Levinson und Nikitin 6 und den Tabellen von Bates und Darngaard 7 lieferte gute ~ b e r e i n s t i m m u n g mit den experimentellen Werten. 4 Racah, G.: Phys. Rev. 62, 523 (1942). 5 Elbel, E. : Ann. Physik, 7. F. 13, 217 (1964). 6 Levinson, I.B., Nikitin, A. A.: Handbook for Theoretical Computation of Line Intensities in Atomic Spectra. Jerusalem 1965. 7 Bates, D. R., Damgaard, A. : Phil. Trans. Roy. Soc. London 242, 101 (1949).

Hyperfeinstruktur- und Stark-Effekt-Untersuchungen

359

Die gemessenen Starkkonstanten wurden durch Zumischung der Duplettzust~inde der Konfiguration 4 d 2 5 s erkl~irt. Den Hauptbeitrag liefert dabei der Zustand 4 d 2 5s 2Gv/2.9/2. Die Energieverschiebungen als F u n k t i o n der elektrischen Feldst~irke mit den Starkparametern e und fl, z.B. die Verschiebung des z2Fs/2 Zustands durch den St6rterm 4 d 2 5s 2G7/2

AE(z 2F5/2)=

[(4d

5s 5p z 2Fs/2 ms[ eEz

14d 2 5s A E (2Fs/2 - - 2 G 7 / 2 )

2G7/2 ms)12

konnten mit den y o n Levinson und Nikitin angegebenen Formeln bestimmt werden. Es ergab sich unter Einbeziehung aller St6rbeitr~ige A E(z

2F5/2) = (0,0245 -

msz 0,0019) M H z E(kV/cm) 2

A E (z 2F7/2) = ( 0 , 0 4 5 7 - m 2 0,0020) M H z E (kV/cm) 2 . mit

fl(Z 2F5/2) = fl(z

-- 0,0019 M H z / ( k V / c m ) 2

2F7/2) = - 0,0020 MHz/(kV/cm) 2 .

D a r a u s wurde geschlossen, dab die experimentell bestimmten Starkkonstanten negativ sind. D a aus der Richtung der Stark-Effekt-Verschiebungen A/fl > 0 folgt, k6nnen bei negativen Starkkonstanten die zugeh6rigen A - F a k t o r e n ebenfalls nur negativ sein. Herr Prof. Dr. H. Bucka untersttitzte diese Arbeit durch zahlreiche wertvolle Diskussionen und dutch sein f6rderndes Interesse. Herrn Dr. A. Hese verdanke ich wichtige Hinweise und Untersttitzung bei den Messungen. Die Deutsche Forschungsgemeinschaft stellte dankenswerter Weise wertvolle MeBgerfite zur Verfi.igung. Dr. H. Beer D-1000 Berlin 33, Lassenstrage 9a